钙钛矿锰氧化物外延薄膜和异质结制备及相关物性研究

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锰氧化物因其超大磁电阻效应在磁存储,磁传感器件,自旋阀,自旋晶体管等方面有着广泛的应用前景;而高质量薄膜样品的制备及其各种性质的探索和研究,对这类材料走向器件应用是至关重要的。近来,由于薄膜制备技术的提高,人们在纳米尺度调控的锰氧化物薄膜制备以及在相关原型器件研究等方面取得了一定的突破。La0.67Sr0.33MnO3(LSMO)作为锰氧化物中应用最广泛的一个体系,它的高质量外延薄膜的获得显然是人们期待的。此外在锰氧化物中,一般只存在负磁电阻效应,但是由这类材料构成的异质p-n结,却不仅表现负磁电阻,还存在正磁电阻,磁电阻符号强烈依赖于温度,偏置电流,空穴浓度。本论文正是针对La0.67Sr0.33MnO3薄膜的应力弛豫和磁场对La1-xCaxMnO3/SNTO p-n结的调制,开展了一定的研究。在La0.67Sr0.33MnO3薄膜中发现了一种由于角度弛豫而形成的面内超晶格结构调制;在异质p-n结研究方面发现锰氧化物中复杂带结构对异质结的磁电阻正负和大小起着决定性的作用,并在此研究基础上获得了锰氧化物带结构在能量尺度上随磁场的演化关系。此外通过强磁场下的超声衰减测量探讨了合作Jahn-Teller畸变在Pr0.7Ca0.3MnO3铁磁绝缘相中所起的作用。各章的主要内容分别概括如下:第一章简单介绍了各种磁电阻效应;钙钛矿锰氧化物的基本性质,包括研究历史、晶体结构、电子结构、磁结构和电磁相图;锰氧化物薄膜中应力弛豫;锰氧化物在应用方面的研究进展。第二章研究了来自于菱形的La0.67Sr0.33MNO3(LSMO)生长在立方衬底LSAT上的角度失配对LSMO薄膜结构的影响。通过X射线衍射实验中的摇摆曲线和倒易空间图测量,在弛豫的单层LSMO薄膜中观察到一种面内超晶格结构,这种超晶格结构的周期随着膜厚的增加而增加。不对称的(103)倒易空间图强有力地证明了这面内调制结构源于因菱形的LSMO和立方衬底LSAT之间的角度失配引起的一种剪切应力的弛豫而导致LSMO薄膜中赝立方角的恢复。第三章结合La1-xCaxMnO3中与自旋有关的复杂能带结构以及p-n结中存在的电子注入的特点,详细地分析了La1-xCaxMnO3/SNTO p-n结中复杂磁电阻的起源,即由于锰氧化物中晶场劈裂能、自旋劈裂能、Jahn-Teller能等能量之间微妙的相互竞争,SNTO中的电子在外电场的作用下有选择的被注入到LCMO复杂的与自旋相关的有关能带中,那些被填充到eg1↑和eg2↑带的多数自旋载流子将导致负磁电阻;被填充到t2g带的少数自旋载流子将导致正磁电阻。第四章利用La1-xCaxMnO3/SNTO p-n结这一特殊异质结构研究了La1-xCaxMnO3相关能隙随磁场的演化。结合p-n结反向偏置输运特点及La1-xCaxMnO3能带结构,分析了p-n结中磁电阻随负偏置电压的变化曲线上的极值位置所对应的相关能隙。根据磁电阻极值的位置随磁场的依赖,获得了Jahn-Teller能和自旋劈裂能在能量尺度上随磁场的演化。第五章测量了Pr0.7Ca0.3MnO3在强磁场下的超声衰减性质,发现了两个明显的超声异常:第一个在219K附近,这个异常在零场时是由电荷有序形成导致的,而在6T和14T下我们认为是由铁磁涨落导致的;第二个在150K以下,这个是由与合作Jahn-Teller畸变密切相关的长程轨道有序的建立导致的。通过对150K下声速和弹性能量损失峰P2峰随磁场的变化的分析,阐明了合作Jahn-Teller畸变是有利于长程轨道有序和铁磁绝缘相的建立。
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