制备条件及元素添加对VOx/TiO2催化剂催化性能影响的研究

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含氯挥发性有机化合物具有毒性,对生物和环境造成严重伤害和污染,其消除成为研究热点。VOx/TiO2(V/Ti)催化剂由其高的催化性能被广泛使用。本论文制备了一系列催化剂,对其进行表征及活性评价,内容如下:1.研究了催化剂的载体形貌、合成方法及合成条件对V/Ti催化剂的作用。以碳模板法和水热法分别制备了两种TiO2空心球和TiO2纳米粒子,以这三种TiO2为载体采用等体积浸渍法合成了三种V/Ti。实验数据说明三种载体粒径大小顺序与催化剂的BET数据一致,颗粒越小,其比表面积越大。且以纳米粒子二氧化钛为载体的V/Ti催化燃烧氯苯的活性最高。采用干混法、等体积浸渍法和湿法浸渍法分别制备了等量钒添加的V/Ti催化剂。几种方法比较得出,等体积浸渍法所得的V/Ti活性组分VOx在催化剂表面均匀分布,无微晶产生,氧化性最强,催化表现最优,说明不同的制备方法所得V/Ti催化表现优劣与活性组分VOx在二氧化钛载体表面的分布均匀性密切相关。采用等体积浸渍法合成催化剂,研究了钒的添加量、焙烧温度对V/Ti性质及催化表现的作用。当V/V+TiO2的质量比为0.055时,活性物种VOx几乎完全分散在载体表面,此时催化剂的催化活性最高。钒的负载量过高时,V/Ti中会出现五氧化二钒晶相,此时钒在V/Ti表面的分散性降低。说明V/Ti催化表现变差与V2O5晶相的出现有关。活化温度为500℃时,V/Ti的催化表现最优异。随着活化温度的继续上升,除了TiO2的anatase相,催化剂中还陆续出现了TiO2的rutile相和V2O5相。说明V2O5和TiO2的rutile相的出现是导致V/Ti催化活性明显变差的主要原因。2.采用等体积浸渍法合成催化剂,研究了钨的添加和稀土的添加对V/Ti性质及催化表现的作用。一定量的钨的添加不仅可以抑制二氧化钛由anatase相向rutile相转变,而且还可以促进活性组分VOx在载体上的分散,改善催化剂的氧化性,进而能够改善其催化降解氯苯的活性。当钨的添加量过多时,由于形成了WO3的晶体,会造成催化剂氧化能力和催化性能的降低。适量镧和铈的添加会促进VOx在载体表面的分布,且铈的添加还会改善催化剂的氧化性,因而适量镧或铈的添加对V/Ti催化剂催化降解氯苯有促进作用,但过多的添加则由于形成了晶体或其他复合氧化物物种而造成催化剂催化活性的降低。
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