飞秒激光脉冲所具有极短的时间宽度和极高的峰值强度,使其成为观测和调控分子中电子和原子核运动的有力工具。一方面,可以在飞秒的时间尺度内观测分子的动力学行为,揭示分子与光相互作用过程中的基本的物理化学过程;另一方面利用其极高的光场强度可以直接改变分子的结构以及其中电子的超快响应,使分子发生空间转动排列、分子振动激发、分子结构异构化,以及分子在强激光场作用下的电离解离和库仑爆炸等复杂过程。基于飞秒激光脉冲的分子光物理化学超快过程的测量与调控,是当前超快强场物理领域研究的前沿热点。分子的转动和振动通常发生在皮秒和飞秒时间尺度,是分子内原子核的两种最主要的动力学过程。超快飞秒激光脉冲与分子相互作用时,分子内多个转动或者振动能级被激发耦合,形成转动和振动波包,诱导分子的受激转动排列和周期性振动。由于不受外界环境干扰,孤立气相分子体系的振-转波包的相干性通常情况下能够保持很长的时间。然而,自然界中大多数生化反应和许多化工过程都发生在溶液环境中,研究溶液中分子的振动和转动行为对于理解复杂化学反应机制和多体相互作用有重要意义。在常规的液相环境中,热运动引起溶质分子与溶剂环境发生的非弹性碰撞将导致波包相干性被破坏。超流液氦是一种特殊溶剂,理想情况下物体能够无阻尼地在其中运动,表现为超流的特性。高压低温超声膨胀产生的超流氦纳米液滴可以捕获不同的分子,并通过蒸发冷却将溶于其中分子的温度快速降低至百m K量级,为研究百m K量级的冷分子的超快振转动力学以及与液滴环境的相互作用提供了新手段。此外,超声分子束能够提供10K量级的低温束源,稀薄的低温分子可用来研究单分子体系内的超快动力学行为。本论文围绕飞秒激光脉冲驱动的低温冷分子振转动力学行为以及与液氦环境的相互作用开展研究,主要工作包括以下三个方面:1.实验观测到超流氦纳米液滴中飞秒脉冲激发的D2冷分子无阻尼自由转动超快动力学。当分子处于液体环境中,紧密围绕在样品分子周围的溶剂分子将减缓样品分子的运动,即对样品分子运动产生阻力。虽然氦纳米液滴是一种特殊的溶剂,具有超流的特性,但是之前的研究表明溶于液氦中的分子会吸附数个氦原子,并与周围氦原子相互作用,导致无法在超流液氦中实现与气态孤立分子一样的自由转动。针对此,本论文利用自主研制的氦纳米液滴反应显微实验系统,在超快飞秒激光脉冲的作用下,激发超流氦纳米液滴环境中的氘气分子的转动波包,通过探测分子转动特征信号,实验发现,溶于氦纳米液滴中的D2分子经过约500个完整转动量子周期演化后,转动波包依旧保持了良好的相干性。通过对时间依赖的周期性排列信号进行快速傅里叶变换,得到氦纳米液滴中D2分子的转动常数BHe=29.9±1.3 cm-1和离心畸变常数DHe=0.013±0.060 cm-1。通过对比发现,氦气纳米液滴中的D2分子具有气相D2相同的量子重现周期和转动常数,直接揭示了超流氦纳米液滴中分子无阻尼自由转动的特性。2.实验观测到飞秒脉冲激发的D2+分子离子振动波包在超流氦纳米液滴中的超快非相干退相动力学。当氦纳米液滴中的分子被电离后,带电粒子与液氦环境的相互作用极大加强,将影响分子的超快振动行为及振动波包的相干性。分子离子在液氦环境中的超快振动过程的研究为理解复杂环境下的多体超快相互作用提供了新手段。本论文利用少周期飞秒脉冲电离D2分子并激发产生D2+的振动波包,通过测量来自液滴环境的特征离子信号（He D+）产率随时间的演化,对比研究了D2+离子分别在超流氦纳米液滴和普通气相环境下的振动波包动力学。实验结果显示,液滴中带电离子的振动波包发生了快速的非相干退相,而气相环境中的离子振动波包可自由演化并保持波包的相干性。利用半经典数值模拟还原了D2+离子与液滴环境的相互作用机制及其动力学观测结果。该研究表明轻质的带电分子离子（D2+）与氦环境具有较强的相互作用,揭示了复杂低温环境下分子离子振动波包的超快动力学行为。3.实验观测到飞秒脉冲激发的单分子的振动核波包运动及其回波现象。回波是常见的物理现象,存在于许多物理系统中。当系统先后受到两个相对延时为T的脉冲激发后,再经过相同T时间的自由演化,将实现对初始外界激发的重构,即产生回波信号。传统的回波通常出现在由许多粒子组成的系综中,回波现象被视为系综对外部刺激的集体响应。本论文提出利用两束飞秒脉冲激发超声分子束中孤立Ar2+的振动回波波包,利用高时域分辨的探测技术,实现了对单分子体系中振动回波的动力学测量。单分子波包回波可用来探测各种分子相干波包与环境相互作用引起的退相干过程,或者研究大分子内部的超快动力学。