【摘 要】
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赤泥是工业制取氧化铝过程中产生的固体废弃物,含有大量的强碱性物质,若高碱度的赤泥渗滤液进入地表水或渗入地下水,会使水体p H大幅升高,造成严重的地表水和地下水污染。高级氧化技术是近年兴起的难降解有机废水处理技术,它通过反应产生具有强氧化性的自由基,可以有效降解有机污染物。赤泥中含有大量的铁氧化物,是高级氧化中常见的催化活性组分。生物炭是环境治理领域的研究重点,其不仅可以用于吸附污染物、改良土壤理化
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赤泥是工业制取氧化铝过程中产生的固体废弃物,含有大量的强碱性物质,若高碱度的赤泥渗滤液进入地表水或渗入地下水,会使水体p H大幅升高,造成严重的地表水和地下水污染。高级氧化技术是近年兴起的难降解有机废水处理技术,它通过反应产生具有强氧化性的自由基,可以有效降解有机污染物。赤泥中含有大量的铁氧化物,是高级氧化中常见的催化活性组分。生物炭是环境治理领域的研究重点,其不仅可以用于吸附污染物、改良土壤理化性质等环境治理上,还可以活化过硫酸盐降解有机污染废水。本研究遵循“以废治废”的原则,将赤泥与花生壳生物炭进行共热解,制得赤泥功能生物炭复合材料,热解后会产生Fe3O4磁性物质,将极大地提高处理印染废水后催化剂材料的回收利用率。此外,本研究用该复合材料活化过硫酸钠（PDS）,以偶氮染料橙黄Ⅱ（AO7）为目标污染物,对比原始花生壳生物炭研究了催化降解性能,探究了反应动力学规律、反应机理及AO7的降解途径。具体研究内容和结果如下:（1）通过慢速热解法制备了原始花生壳生物炭,并活化PDS降解模拟废水中的AO7。在700℃温度下热解的花生壳生物炭具有最好的活化效果,在花生壳生物炭投加量为0.5 g/L、氧化剂PDS投加量为20 m M、AO7浓度为50 mg/L、p H=6的条件下,10 min内AO7可以完全去除,反应符合准一级动力学;扫描电子显微镜与能量色散X射线谱（SEM-EDS）、比表面积分析（BET）、拉曼光谱（Raman）、X射线衍射光谱（XRD）、傅里叶红外变换光谱（FTIR）等表征结果显示:石墨碳结构、C-O、C=O等表面含氧官能团是花生壳生物炭活化PDS的活性位点;自由基淬灭实验与电子自旋共振实验（EPR）结果表示,生物炭/过硫酸钠体系（BC/PDS体系）中主要由SO4·-、·OH、O2·-三种自由基共同作用降解AO7,三种自由基通过与生物炭表面结合的方式,形成表面键合的自由基来降解AO7;经过四次循环后,花生壳生物炭的回收率为38%,对AO7的降解率下降至27%。（2）将赤泥与花生壳粉共热解制成赤泥功能生物炭复合材料,赤泥功能生物炭复合材料制备最佳条件为:采用硝酸中和赤泥的碱性,赤泥与花生壳质量比（g/g）为3:1,赤泥与硝酸（质量分数约68%）的固液比（g/m L）为1:1.5,热解温度为700℃;通过优化实验参数,在赤泥功能生物炭复合材料投加量为1.5 g/L,PDS浓度为10 m M,AO7初始浓度为50 mg/L、p H=6的条件下,30 min内AO7可以完全去除,反应符合准一级动力学;SEM-EDS、BET、Raman、XRD、FTIR等表征结果表示,除了生物炭中的石墨碳结构、表面含氧官能团以外,Fe3O4和Fe~0也参与了PDS的活化。自由基淬灭实验与电子自旋共振实验（EPR）结果表示,赤泥功能生物炭复合材料/过硫酸钠体系（RBC/PDS体系）与BC/PDS体系类似,体系中主要由SO4·-、·OH、O2·-三种自由基共同作用降解AO7,三种自由基通过与生物炭表面结合的方式,形成表面键合的自由基来降解AO7;AO7的降解经过偶氮键（-N=N-）断裂脱色,生成1-氨基-2-萘酚与4-氨基苯磺酸钠,随后1-氨基-2-萘酚被氧化、脱氨、开环、脱羧,4-氨基苯磺酸钠经过脱氨、脱硫、羟基化,最后被矿化成二氧化碳和水;赤泥功能生物炭复合材料中含有磁性物质Fe3O4,经过四次循环后,催化剂回收率为88%,对AO7的降解率为65%,使用完毕后可以进行磁回收,资源化利用率更高。
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