聚苯硫醚复合材料及共混物的制备与性能研究

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聚苯硫醚(PPS)是一种新型的高性能热塑性树脂,具有优异的力学强度、耐热性、阻燃性、电气绝缘性、尺寸稳定性等优点,在多种领域尤其是电子电气领域应用广泛。随着电子器件的小型化,对材料散热性的要求越来越高。PPS与金属及陶瓷材料相比,导热系数较低,这限制了其应用范围。另外,通用型PPS由于分子量低,分子链呈刚性,因此韧性很差。本文通过加入导热颗粒提高PPS的导热系数,通过共混的方式改善PPS的韧性。本文首先选取片状氮化硼(BN)颗粒作为导热填料,与线型PPS通过高温哈克密炼机熔融共混,制备了PPS/BN复合材料。微观结构显示BN在PPS基体中分散性良好;BN的加入提高了PPS的导热性能,随着BN添加量的增加,复合体系导热系数增加。当添加40wt%的BN时,PPS/BN复合材料的导热系数达到1.21 W/(m·k),与PPS相比提高了4.5倍。PPS/BN在导热性能改善的同时保持了良好的电气绝缘性能。与PPS树脂相比,复合材料的体积电阻率变化在一个数量级之内,处于1017?·cm数量级;Weibull分布分析表明,加入少量的BN(10wt%)时,PPS/BN复合材料的击穿场强略低于PPS的击穿场强, BN的含量达到20wt%时,PPS/BN复合材料的击穿场强高于PPS的击穿场强,当BN添加量为40wt%时,PPS/BN复合材料的击穿强度达到了最大;根据变温介电谱测试结果,在宽温度范围(20℃-180℃)和宽交流电频率范围(1000Hz-4MHz)内,PPS/BN复合材料保持了与PPS相当的介电常数和介电损耗。为了进一步改善PPS的导热性能,本文选取长径比大、导热系数高、经过高温石墨化处理的石墨化碳纳米管(GCNTS)与BN复配填充PPS。碳纳米管起到了进一步提高PPS/BN复合材料热导的作用:当GCNTS添加量大于3wt%时,PPS/BN/CNTS复合体系的导热系数均高于BN含量为40wt%的PPS/BN复合体系的导热系数;当GCNTS含量为7wt%时,导热系数达最大值1.585W/(m·k)。从SEM图上观察到BN呈片状在PPS基体中均匀分散,GCNTS均匀分散在BN与BN之间的聚合物基体内,起到了导热桥梁的作用。介电性能测试表明:GCNTS的含量介于1-3wt%时,体系发生逾渗,形成导电通路,三相复合材料中出现了绝缘体-导体转变。本文最后选取与PPS基体具有一定相容性的马来酸酐接枝SEBS(SEBS-g-MAH)与PPS熔融挤出,制备了PPS/SEBS-g-MAH共混物。结果显示,随着SEBS-g-MAH含量的增加,PPS/SEBS-g-MAH的拉伸强度和冲击强度逐渐增加,当SEBS-g-MAH添加量为30wt%时,达到最大值,断裂伸长率为23.7%,缺口冲击强度为8.1kJ/m2,与PPS树脂相比分别提高了10倍和2.5倍,但同时,SEBS-g-MAH的加入使共混体系拉伸强度有所降低;流变性能测试表明随着SEBS-g-MAH含量增加,PPS/SEBS-g-MAH共混物的储能模量、损耗模量以及动态黏度均增加;与PPS树脂的黏度对剪切力不敏感不同,PPS/SEBS-g-MAH共混物表现出明显的切力变稀现象。
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