Al2O3负载DBU吸附剂制备、表征及其吸附分离CO2性能研究

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近年来,温室效应已成为全球性的气候问题。其中CO2是导致温室效应的主要气体,燃煤电厂CO2排放是温室气体最主要的排放源,约占CO2排放总量的30%。因此,如何高效、经济地捕集CO2对达到CO2的减排要求以及我国燃煤发电的可持续发展有长远的意义。本文将DBU(1,8-二氮杂环[5,4,0]十一碳-7-烯)负载于颗粒活性氧化铝上,制备出不同负载率的吸附剂,干法吸附C02。通过扫描电镜、N2吸附分析仪、热重分析仪等对吸附剂进行表征;在常压下进行固定床吸附CO2实验,研究吸附剂对CO2的吸附行为,通过吸附穿透曲线以及饱和吸附量分析负载率、气体流量、水蒸汽量、CO2入口浓度、再生温度、吸附剂循环次数以及酸性气体等因子对吸附CO2的影响,获得吸附剂吸附CO2的实验数据,探寻其吸附CO2的规律。Al2O3负载DBU型吸附剂的负载数据表明,DBU能有效地负载于活性氧化铝载体上,并且DBU添加量越高,其负载率越高,但利用率降低,扫描电子显微镜观察到的结果同样验证了这个规律。对Al2O3负载DBU型吸附剂的孔结构的测试结果表明:随着DBU负载率的增加,吸附剂的比表面积逐渐减小,孔径逐渐增大,但增幅不明显;DBU对Al2O3中孔和大孔的封闭效应较小,对Al2O3总体的封闭效应次于对活性炭的封闭效应。Al2O3负载DBU型吸附剂在低于140℃时具有较好的热稳定性;在140℃到200℃之间,DBU析出量逐渐增大,热稳定性变差。在本文的实验条件下,采用Al2O3负载DBU型吸附剂在固定床中进行吸附CO2实验,结果表明:当DBU负载率从0.00%(A-0)增加到11.75%(A-7),穿透时间延长9min,吸附剂的饱和吸附量明显增加;A-8(12.45%)吸附剂的穿透时间明显短于A-6、A-7的穿透时间,其饱和吸附量也减小。当气体流量每提高50mL/min,穿透时间均会减小,但气体流量较小(50mL/min、100mL/min)时,饱和吸附量不高;150mL/min的气体流量既保证了穿透时间又保证了吸附剂的饱和吸附量。当水蒸汽量为15%以及CO2入口浓度为15%时,DBU与CO2充分反应,反应的穿透时间长、饱和吸附量大。再生温度采用80℃时,相比于60℃和100℃,再生效果好且不会导致大量DBU因高温而解析。吸附剂A-2和A-4经过10次循环后仍能保持较好的吸附再生性能。Al2O3负载DBU型吸附剂吸附模拟烟气(含酸性气体)的实验结果表明,模拟烟气中酸性气体浓度较高时,吸附剂A-3对CO2的吸附穿透时间和饱和吸附量随着循环次数的增加而逐渐减小;酸性气体浓度较低时,对吸附剂的吸附性能影响较小;在现有条件下,Al2O3负载DBU型吸附剂也能与SO2和NO反应,并且在相同浓度SO2和NO的条件下,吸附剂吸附的SO2更多;在一定的再生条件下,可实现烟气中的CO2、SO2以及NO联合脱除。SO2和NO的条件下,当气体流量为150mL/min时,相比于100mL/min和200mL/min,既保证了穿透时间又保证了吸附剂的饱和吸附量;再生温度采用80℃时,再生后的吸附剂对CO2的吸附穿透时间长,饱和吸附量高。对吸附剂再生后的孔结构进行表征,结果表明:吸附剂吸附含0.5%SO2或0.5%NO的模拟烟气后,在80℃条件下再生对孔结构未产生较大影响。再生后吸附剂热稳定性分析的结果进一步验证了Al2O3负载DBU型吸附剂能与SO2和NO反应。
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