颗粒物源成分谱对CMB源解析结果的影响研究

来源 :中国环境科学研究院 | 被引量 : 8次 | 上传用户:xsyangle
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大气颗粒物对大气环境质量、气候变化和人体健康均有着深远的影响。近年来我国大范围的雾霾污染时有发生,pM2.5浓度居高不下。进行大气颗粒物来源解析迫在眉睫。源成分谱是污染源的"指纹",可以准确定义污染源的排放特征,作为CMB的输入数据。成分谱的代表性和共线性问题对CMB解析性能产生重要的影响。本研究基于课题组在源解析工作中积累的成分谱数据,经数据质量控制筛选后建立了燃煤锅炉、机动车和扬尘源三种典型颗粒物排放源成分谱。在此基础上,对CMB源解析结果的不确定性进行了讨论,分析了源谱不确定性和子源谱对CMB模型解析结果的影响。本研究中所用的数据质量控制方法可以运用于源谱和源谱数据库的建立,为源解析基础数据的准确性和有效性提供支持。研究结果显示:对于燃煤锅炉,不同污染源的组分排放特征有较大差异。成分谱中含量最高的物种为SO42-、碳组分和地壳元素(Al、Si、Ca和Fe)。链条炉排放的Zn含量较高,Pb含量均超过了 0.5%。比值分析表明,V/Ni可以用来表征燃煤源的排放特征。与北京、上海、重庆、石家庄、美国SPECIATE v4.5数据库等研究的相关源谱进行比较,发现本研究链条炉源谱中Zn较其他研究偏高6~40倍。对于扬尘源类,道路尘、城市扬尘、农田土和山体土的排放特征有所不同,Zn、V、Sn和EC可以作为道路尘的标识组分;农田土中含量最高的组分是Al、Si、K+和NH4+;山体土受人为活动的影响最少,Al、Si含量最高;城市扬尘中含量最高的组分是SO42-。富集因子研究表明,地质组分是扬尘最主要的来源。Cu、Se、Sr和Ba的富集表明人为源对土壤的影响;有毒组分如T1和Be富集于道路尘中。通过对不同区域如北方城市、黄土高原和沙漠地区的风沙尘比较发现,特征元素比值可以用来示踪不同区域的风沙扬尘。西南地区扬尘PM10具有较低的Si/Al和Fe/Al,而城市地区的高Pb/Al和Zn/Al 一定程度上反映出城市风沙扬尘受人为影响严重。对于机动车源,含量最高的组分为碳组分,其次是水溶性离子。OC为特征组分,占颗粒物总质量的25.2%-48.8%;柴油车和汽油车源谱中OC/EC分别为2.8±1.9和6.0±2.6;对组分做相关分析,结果表明机动车排放的Cl-和K+相关性较高,r=0.73;As、Co、Ni的相关系数较高,为0.85<r<0.93;汽油车排放中OC和TC具有良好的相关性(r=0.85),Sn与Sb相关系数r=0.88,而柴油车中相应组分间相关系数r<0.5;柴油车排放的Mn、Sc、V、Cr、Cu具有良好的相关性,0.71<r<0.83,而汽油车相应的成分显示并不相关。本论文研究了成分谱在不同的不确定性条件下,对CMB解析结果产生的影响。结果发现,源谱的不确定性增加会增加CMB解析结果的误差,且解析结果对不同源类的不确定性耐受程度不同;源谱中标识组分的不确定性对CMB的影响程度不同,且标志组分远大于非标识组分的影响。A1和Si不确定性的增加对于土壤尘和燃煤的解析结果均有一定影响,因此其不确定性的增大会导致这两种源解析结果误差增大。本研究讨论了子源谱对CMB源解析结果的影响。结果表明,燃煤源的贡献值受到的影响较为严重了;生物质燃烧和扬尘源贡献值对子源谱的替换较不敏感。
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