【摘 要】
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随着工业社会的发展,化石燃料的使用日益增多。然而,由于不可再生和环境污染,化石燃料的使用往往受到限制。基于此,目前的研究主要分两方面,一方面是提高化石燃料的能量转化效率,另一方面是发展新的可再生清洁能源。氢能为公认的清洁能源,但其存在储存难、安全性差等缺点。对小分子燃料例如甲醇、乙醇、尿素等的电氧化可以弥补氢能使用过程中存在的问题,因此小分子燃料电池是一种重要的燃料电池,研究合适的催化小分子氧化的
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随着工业社会的发展,化石燃料的使用日益增多。然而,由于不可再生和环境污染,化石燃料的使用往往受到限制。基于此,目前的研究主要分两方面,一方面是提高化石燃料的能量转化效率,另一方面是发展新的可再生清洁能源。氢能为公认的清洁能源,但其存在储存难、安全性差等缺点。对小分子燃料例如甲醇、乙醇、尿素等的电氧化可以弥补氢能使用过程中存在的问题,因此小分子燃料电池是一种重要的燃料电池,研究合适的催化小分子氧化的电催化剂至关重要。商业铂碳是目前最常用的催化小分子氧化的催化剂,然而铂具有储量少、价格高、稳定性差、易被毒化等缺点。因此,开发高效且稳定的催化剂非常重要。目前的研究方向主要分为以下几个方面:一是组分优化,主要方式为通过在铂催化剂中添加第二种金属或者开发非贵金属催化剂;二是形貌优化,通过调节合成条件制备不同形貌的催化剂,以便暴露更多活性位点;三是载体优化,通过掺杂等方式提高载体在催化体系中的作用。实际上在催化剂的改进方向中,这几种优化方式常常被同时用到。为了对小分子燃料实现充分利用,本文主要进行了以下几个工作:（1）采用湿化学法在F掺杂还原氧化石墨烯（r GO）上合成了Pt Ru合金,产物表现出介晶结构。在该反应体系中,利用硅纳米线和氢氟酸形成Si-H键作为还原剂还原Pt和Ru离子,在r GO上成功负载了花状的Pt Ru介晶。从电化学结果可得,相比于其他对比样,最佳比例的Pt Ru/r GO催化剂对甲醇氧化反应具有更好的电催化性能。峰值质量活性达到739 m A?mgPt-1,是20 wt%商用铂碳(Pt/C,332 m A?mgPt-1)的2.23倍,此外,其稳定性和耐毒性也明显优于20 wt%商业Pt/C,具有广阔的实际应用前景。（2）用阳极氧化法在镍片表面形成一层镍钝化膜（Ni-APF）,并利用碳点（CDs）辅助催化乙醇氧化。在电流密度为110 m A?cm-2时,Ni-APF/CDs的对应电位为0.541 V（vs.Ag/Ag Cl）,比Ni-APF低18.8%。低过电位可以降低电极热损耗,提高输出能量。Ni-APF/CDs在峰值电位0.662 V时的峰值电流密度为144.4m A?cm-2（vs.Ag/Ag Cl）,比Ni-APF(110.3 m A?cm-2)高31%。在该体系中,CDs主要起着提高电荷转移能力和促进中间体氧化的作用。（3）用溶剂热法合成片状Ni Co2O4,并在制备过程中加入碳点,将催化剂用于电催化小分子甲醇、乙醇、尿素的氧化,实验中发现负载适量碳点的样品具有更好的催化活性,这是因为碳点的加入能提高片层间的电子传输效率,从而实现催化剂的改性。
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