【摘 要】
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根据铀矿分布及其周边土壤分布类型,本研究选取4种典型的土壤作为研究对象。以微波烧结工艺为支持,成功地制备出铀污染土壤的固化体。探究了不同土壤各自的微波烧结的最适温度;对生成的土壤固化体物相、微观结构进行测试以确定铀在固化体中的存在形式;对固化体微观形貌、铀元素分布进行测试,进一步对铀在土壤固化体中的固化机理进行分析;利用PCT方法,对土壤固化体的化学耐久性进行了评价;从密度、硬度两方面对固化体的物
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根据铀矿分布及其周边土壤分布类型,本研究选取4种典型的土壤作为研究对象。以微波烧结工艺为支持,成功地制备出铀污染土壤的固化体。探究了不同土壤各自的微波烧结的最适温度;对生成的土壤固化体物相、微观结构进行测试以确定铀在固化体中的存在形式;对固化体微观形貌、铀元素分布进行测试,进一步对铀在土壤固化体中的固化机理进行分析;利用PCT方法,对土壤固化体的化学耐久性进行了评价;从密度、硬度两方面对固化体的物理稳定性进行了简单的评价。主要研究结果如下:(1)根据铀污染土壤主要分布特点及其所处地质环境,选取盐碱土、紫色土、红壤和黄壤四种土壤作为研究对象,并探究其微波烧结工艺。结果显示,细化后(粒径小于200目),盐碱土在1300℃下微波加热并保温30分钟即可实现完全非晶化,紫色土和红壤在1400℃下保温30分钟即可完全非晶化,而黄壤在设备最高温度1500℃下保温30分钟仍未完全非晶化,呈“玻璃陶瓷”状,经物相分析发现有莫来石生成。红外测试发现无论玻璃土壤固化体还是玻璃陶瓷土壤固化体,均形成由铝硅酸盐玻璃为主体的玻璃结构。(2)选择六水合硝酸铀酰(238UO2(NO3)2·6H2O)作为铀污染物,按不同质量比加入到四种土壤中,并在各自的适宜温度下微波加热并保温30分钟生成铀污染土壤固化体。当铀污染浓度为1.000 wt%及以下时,铀完全被包裹在固化体的玻璃网络结构中,且铀元素在固化体中分布均匀。(3)为评价所制铀污染土壤固化体的化学耐久性,采用PCT法,从时间、温度、p H、土壤种类等多方面、多角度对其进行综合性研究。结果表明,前14天内,铀浸出率随时间增加迅速降低,21天以后降低趋势逐渐平缓,42天时累积浸出分数最大的盐碱土固化体也仅有0.0165,而黄壤固化体的累积浸出分数低至0.0080。固化体中铀的浸出率随温度升高而增加,其他条件统一的情况下,90℃时的浸出率比40℃时高出数倍。固化体中铀的浸出率随浸出剂p H变化,在中性环境中,铀的浸出率最低;在酸性(p H=4.0)和碱性(p H=10.0)环境中铀的浸出率相比中性(p H=6.7)高出数倍甚至数十倍。铀的累计浸率与土壤组分中Al2O3与Si O2含量摩尔比呈负相关。综合研究结果发现,“玻璃陶瓷”相的黄壤固化体拥有最好的化学耐久性。(4)为评价所制得的铀污染土壤固化体的物理稳定性,对固化体的密度和硬度进行了测试。结果表明,固化体的密度和硬度均随着铀质量比的增加而增大。不同的是,当铀浓度超过固溶极限时,固化体硬度迅速降低,甚至低于空白样品组。在1.000 wt%含量以内的铀污染土壤固化体,其密度和硬度均符合固化体的处理处置要求。
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