【摘 要】
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随着新能源技术的兴起,越来越多的新型储能器件被人们研究和应用以代替传统的化石能源。钠离子混合电容器凭借自然界丰富的钠储量资源以及器件本征的综合了电池与电容器两者优势的高能量密度和高功率密度而备受关注。然而,钠离子较大的半径导致了电池型负极缓慢的动力学进程以及较大的容量衰减。因此,如何获得具有高性能的负极材料仍然是当下的研究重点。在众多负极材料中,钛酸钠具有嵌钠电位低、层间距较大、晶体结构稳定、环境
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随着新能源技术的兴起,越来越多的新型储能器件被人们研究和应用以代替传统的化石能源。钠离子混合电容器凭借自然界丰富的钠储量资源以及器件本征的综合了电池与电容器两者优势的高能量密度和高功率密度而备受关注。然而,钠离子较大的半径导致了电池型负极缓慢的动力学进程以及较大的容量衰减。因此,如何获得具有高性能的负极材料仍然是当下的研究重点。在众多负极材料中,钛酸钠具有嵌钠电位低、层间距较大、晶体结构稳定、环境友好等优点,因此被认为是很有潜力的一类钠离子混合电容器负极材料。但是,钛酸钠也存在诸如导电性较低、钠离子反应动力学较慢、倍率性能较差等缺点,从而限制了该类材料在钠离子混合电容器中的应用。针对这些问题,本论文提出了无粘结剂的钛酸钠纳米阵列的设计思路,制备了无需使用粘结剂的具有纳米阵列结构的钛酸钠纳米材料,并通过元素掺杂、导电层包覆等方法对其性能进行进一步的优化,制备的钛酸钠负极材料与活性炭正极进行匹配后,获得了性能良好的钠离子混合电容器器件,具体研究内容主要包括:通过水热法直接在钛片上生长钛酸钠纳米阵列,这种方法制备电极材料避免了粘结剂和导电剂的使用,减少了不必要的能量密度损失并提供了大量的反应活性位点,有利于钠离子的嵌入和脱出。另外,通过聚吡咯的包覆以及S元素的掺杂获得了NTO/PPy@S负极材料,该设计在改善钛酸钠的导电性以及比容量的同时,也极大提高了材料的循环稳定性能。钠离子半电池测试表明:NTO/PPy@S负极材料在100 m Ah g-1的电流密度下循环100圈后,仍然保持190m Ah g-1的比容量,后90圈内容量衰减仅为7%,其性能优于单一NTO材料的143 m Ah g-1和聚吡咯包覆NTO/PPy材料的170 m Ah g-1。即使在1 A g-1的大电流密度下,经过4000圈的循环后,NTO/PPy@S负极材料仍然有112 m Ah g-1的比容量保存下来,容量保持率高达90%。在上述制备的NTO/PPy@S材料中,虽然S元素的引入在一定程度上提高了钛酸钠的比容量,但提升的幅度不大。为了进一步提高材料的比容量,以高容量的过渡金属硫化物二硫化钼代替S元素,设计并制备一种复合材料,综合钛酸钠的低电压平台以及Mo S2的高比容量和高导电性的优点,并利用钛酸钠纳米线包覆Mo S2纳米球以及PPy稳定整体的结构。在钠离子半电池中测试表明:NTO/Mo S2@PPy复合材料在100 m Ah g-1的电流密度下循环100圈后,比容量为280 m Ah g-1;在1 A g-1的大电流密度下循环1000圈后比容量为148 m Ah g-1。经过电化学阻抗测试,NTO/Mo S2@PPy复合材料的阻抗以及钠离子扩散速度都有所提高。探究不同种类的活性炭在钠离子半电池中的电化学性能,选取了文献中常用的YP-50F、YP-80F、YEC-8B以及超高比容量活性炭进行循环性能测试。结果表明超高比容量活性炭在100 m Ah g-1和1 A g-1的电流密度下循环的综合性能最好。以超高比容量活性炭为正极,上述制备的NTO/PPy@S和NTO/Mo S2@PPy材料分别为负极,六氟磷酸钠为电解液,组装钠离子混合电容器并进行测试。结果表明:NTO/PPy@S//AC钠离子混合电容器在125 W kg-1的功率密度下可实现73 Wh kg-1的高能量密度,即使在4000 W kg-1的高功率密度下也能保持43 Wh kg-1的能量密度。NTO/Mo S2@PPy//AC在1 A g-1的电流密度下经过3500圈的循环后仍然具备将近80%的容量保持率;在125 W kg-1的功率密度下,具有108 Wh kg-1的能量密度,在4000 W kg-1的高功率密度下能量密度为35.7 Wh kg-1。
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