【摘 要】
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随着全球催化剂产业的发展,酶作为有机合成中可生物降解的绿色生物催化剂引起了研究人员的广泛关注。然而,光酶反应的发展仍处于起步阶段。金属有机骨架（MOF）材料作为均相到多相反应的桥梁,可以组合多种活性位点。尽管针对多功能MOF基催化剂的研究取得了丰硕的成果,但是将酶的选择性位点同光催化活性位点或其他分子催化位点结合到MOF材料上来构建多功能催化剂的研究仍属罕见。因此,本论文主要展开以下工作:1、采用
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随着全球催化剂产业的发展,酶作为有机合成中可生物降解的绿色生物催化剂引起了研究人员的广泛关注。然而,光酶反应的发展仍处于起步阶段。金属有机骨架（MOF）材料作为均相到多相反应的桥梁,可以组合多种活性位点。尽管针对多功能MOF基催化剂的研究取得了丰硕的成果,但是将酶的选择性位点同光催化活性位点或其他分子催化位点结合到MOF材料上来构建多功能催化剂的研究仍属罕见。因此,本论文主要展开以下工作:1、采用后合成修饰及配体去除策略构建介孔UiO-67,使孔结构与脂肪酶的尺寸相匹配。然后再利用后合成配体交换策略将Ru配合物交换至HP-UiO-67-GH骨架结构上,得到可见光光催化剂Ru-HP-UiO-67-GH,同时保留了MOF的介孔结构。最后将脂肪酶PPL固定到Ru-HP-UiO-67-GH的孔结构内,得到酶@MOF复合材料——PPL@Ru-HP-UiO-67-GH。一系列表征和催化测试证明了该多功能催化剂的成功制备且具有优异的催化活性。PPL@Ru-HP-UiO-67-GH催化的不对称光酶连续反应,产物具有27%的产率和93%的ee值。2、利用配体交换策略,将Pd配合物和Ru配合物同时交换至HP-UiO-67-GH骨架结构上,构建了具有分子催化和光催化活性位点的Pd/Ru-HP-UiO-67-GH,然后将其应用于脂肪酶的固定化,得到酶@MOF多功能催化剂PPL@Pd/Ru-HPUiO-67-GH。一系列表征和催化测试证明了该多功能催化剂的成功制备且具有优异的催化活性。PPL@Pd/Ru-HP-UiO-67-GH催化的C-H芳基化-不对称光酶连续反应,芳基化产物产率为79%,不对称光酶连续反应产物的产率为24%,ee值为91%。
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