固相萃取—超高效液相色谱—串联质谱法测定人尿中环境化学污染物代谢物

来源 :中国疾病预防控制中心 | 被引量 : 3次 | 上传用户:asdf200201
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环境化学污染物广泛存在于人类生活环境中,可通过呼吸道、消化道和皮肤等进入人体内产生多种健康危害效应,如呼吸系统、消化系统疾病,干扰内分泌系统导致生殖发育系统异常等。污染物进入人体后迅速被吸收并经肝肾等器官发生代谢,痕量化学污染物在样品中含量很低,分布很不均匀,往往随时间、空间变化波动很大,部分缺乏标准物质测定困难,且空白干扰较大,如邻苯二甲酸酯类在生物样品中的检测易受空白干扰,且不易去除。而对其在人体中的代谢物检测不仅能有效避免空白干扰的问题,而且也能更准确的反映在体内的真实水平。尿液相对于其他生物基质,由于其对人体无损伤和取样方便的特点备受国内外学者的广泛使用,是人群生物监测常用的生物样品。本研究采用固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱技术建立同时测定人尿中邻苯二甲酸酯类代谢物、多环芳烃类代谢物和双酚A类化合物的分析方法,并对吸烟人群和非吸烟人群的尿样进行了检测。本论文得到的主要结论如下:目的:建立人尿中多种环境化学污染物代谢物的SPE-UPLC-MS/MS分析方法。方法:10 mL尿样经β-葡糖甘酸酶和硫酸酯酶水解过夜,水解液通过Bond Elut C18(500 mg/3 mL)固相萃取柱富集,2 mL乙酸乙酯缓慢洗脱后,氮气吹至0.5 mL以下,再用3 mL乙腈缓慢洗脱后,30℃氮气吹至0.5 mL上机分析。待测液经Waters ACQUITYUPLC BEH C18 色谱柱(2.1 mm×100 mm,1.7 μm)分离,负电离模式(ESI-)、多反应监测(MRM)条件下分析,同位素内标法定量,测定人尿中10种PAEs代谢物、7种OH-PAHs和2种BPAs的含量。结果:该方法对尿中19种目标化合物在0.078 ng/mL~40 ng/mL的线性范围呈良好的线性关系,相关系数均大于0.9985。19种目标化合物的检出限(S/N=3)在0.02 ng/mL~0.41 ng/mL之间,定量限(S/N=10)在0.05ng/mL~1.36ng/mL之间。样品在低、中、高三个浓度水平的平均加标回收率为89.4%~114%,批内精密度<15%(MEHHP为15.8%,6-CHRY 为 22.2%),批间精密度<15%(MEHP 为 17.1%,3-BAA 为 18.1%)。结论:本方法建立了同时测定人尿中19种环境化学污染物代谢物的固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱分析方法。方法准确度好,精密度高,适合人群生物监测中多种生物标志物含量同时测定。
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