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天然气催化燃烧是一种高效、清洁的燃烧方式,可实现能源高效转化和污染物超低排放。随着我国加快天然气的使用力度,发展高效、低污染排放的天然气燃烧技术具有重要意义。本论文首先通过对天然气催化燃烧常用的贵金属催化剂和六铝酸盐催化剂的研究,力求找到一种催化活性、热稳定性兼优的天然气燃烧催化剂。本文利用浸渍法制备了负载型贵金属和六铝酸盐催化剂,表征了其物化性质并测定了这些催化剂上甲烷燃烧的催化活性。
利用上述催化剂在自行设计和搭建的催化燃烧平台进行了实验研究,考察了贵金属含量、催化剂床层数目、空燃比、燃气流量、载体孔道密度和长度以及炉壁、出口换热等因素对催化燃烧的影响,检测了各工况条件下CO、UHC和NOx的出口浓度。研究表明,在此实验平台上,天然气可实现稳定催化燃烧,CO、UHC和NOx出口浓度均可控制在10ppm(v/v)以下;载体孔道密度影响混合气体在孔道内的流动状况及燃烧过程的传热传质情况,从而影响尾气排放:200目载体相对于400目载体由于孔道变大,气体流过载体时流速减小,延长了停留时间,催化反应更充分,温度峰值增大,HC排放少;而400目载体,其孔径小,换热强度高,不会产生局部高温区,所以其NOx的排放小;天然气在50mm厚的催化剂床层内的燃烧进行得不够充分,最高温度出现在天然气入口后30mm处催化剂床层,而且随着空燃比的增大向出口方向移动;采用拟合的数学方程,利用外推法估算出催化剂在运行8000小时后的Pd含量,结果表明本实验中制备的Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂具有很好的高温天然气催化燃烧活性;壁面和出口换热两种方式由于其换热效率的不同,影响炉内温度分布,从而影响尾气排放。