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随着我国工业化和城市化的快速发展，大气细颗粒物污染已经成为一个严峻的环境问题，表现为持续性重霾天气在全国大范围的高频率发生。近年来，中央和地方政府采取了相关防控措施，特别是为迎接2014年亚太经合组织峰会(APEC)而采取的联防联控措施，显著改善了北京及周边地区的空气质量，实现了“APEC蓝”。相关防控措施包括机动车单双号限行、工厂停产和建筑工地停工，这对于老百姓的日常生活以及经济增长都有严重的不利影响。因此，有必要认清我国细颗粒物的来源，制定出有针对性的治理方案。 颗粒物溯源的第一步是获取大气颗粒物有机和无机组分的浓度信息，这可以通过离线滤膜采样或在线观测仪器实现。目前基于离线滤膜采样的相关研究较多，但滤膜有挥发性、且时间分辨率较低。在线观测可解决离线滤膜以上的问题，但我国基于在线观测的研究较少，且主要集中在经济发达城市和地区，忽略了重污染城市（比如石家庄，西安）和中小型城市（比如宝鸡）冬季采暖期的研究。气溶胶化学组分在线观测仪(ACSM)用于实时在线观测细颗粒物非难熔性化学组分（Non-refractory PM1，NR-PM1，包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯离子）。由于ACSM较低的灵敏度，应用正交矩阵因子分析模型(Positive matrix factorization，PMF)难以解析具有相似质谱特征或时间序列的有机源因子，也无法解析出贡献小的有机源因子。近年来瑞士保罗谢勒研究所开发的多线性驱动模型（Multilinear engine，ME-2）可解决以上问题。在我国，将ME-2应用于源解析.的研究工作还很少。基于以上背景，本文基于ACSM在线观测、运用ME-2源解析模型对京津冀重污染代表城市石家庄、关中地区重污染代表城市西安和中小型城市宝鸡采暖期间颗粒物化学组分、来源和大气过程进行了研究。 石家庄观测时段为2014年1月11日到2月18日。NR-PM1的平均质量浓度为178±101μg m-3，远高于其它城市冬季颗粒物的质量浓度。有机物是NR-PM1的主要贡献组分(50％)，随后依次为硫酸盐(21％)、硝酸盐(12％)、铵盐(11％)和氯离子(6％)。五个有机源因子分别是:机动车源有机气溶胶（HOA，对OA的贡献为13％）、烹饪源有机气溶胶(COA，16％)、生物质燃烧源有机气溶胶(BBOA，17％)、燃煤源有机气溶胶(CCOA，27％)和二次有机气溶胶(OOA,27％)。在不同NR-PM1质量浓度水平下，一次有机气溶胶均是有机气溶胶的主要组分，占有机气溶胶的质量分数为75-82％，硫酸盐和二次有机气溶胶随着NR-PM1质量浓度的增加而逐渐增加，表明颗粒物污染加重过程中硫酸盐和二次有机气溶胶生成作用的逐渐增强。随着相对湿度的增加，二次颗粒物(硫酸盐、硝酸盐、铵盐和OOA)的质量分数逐渐增加，表明高湿度下二次颗粒物生成作用逐渐增强。在日间最强太阳辐射时段，随着太阳辐射的增加，二次颗粒物的生成作用逐渐增强，氧化程度逐渐提高。 利用气溶胶质谱仪对西安冬季（2012年12月01日到2013年2月21日）细颗粒物化学组分进行在线观测。NR-PM1的平均质量浓度为121.5μg m-3，低于石家庄冬季颗粒物的质量浓度，但远高于其它城市冬季颗粒物的质量浓度。在NR-PM1的五大组分里，有机组分贡献最大，达到53％(±11％)，随后依次为硫酸盐(17％±7％)，铵盐(13％±4％)，硝酸盐(12±5％)和氯离子(5％±2％)。六个有机源因子分别是:HOA(对OA的贡献为18％)、COA(11％)、BBOA(20％)、CCOA(8％)、氧化程度较低的二次有机气溶胶(LO-OOA，20％)和氧化程度较高的二次有机气溶胶(MO-OOA，23％)。颗粒物化学组分浓度（μg m-3）均在极度污染天增加，其中硫酸盐增加的最多，有机物增加的最小。对于有机源因子，BBOA在极度污染天浓度（μg m-3）增加最多，COA增加最少。在所有NR-PM1浓度范围内一次有机气溶胶均是有机气溶胶的主要组分，占有机气溶胶的质量分数为54-61％。LO-OOA对OA的贡献随NR-PM1质量浓度的增加而逐渐增加，表明在高颗粒物浓度下LO-OOA生成作用的增强。供暖期间，硫酸盐、铵盐和氯离子的质量分数增加了1-5％，有机物和硝酸盐的质量分数均降低了4％;对于有机源因子，CCOA的质量分数增加了5％，BBOA和HOA分别降低了10％和2％。在采暖期间BBOA依然是最主要的一次有机源因子。 宝鸡观测时段为2014年2月26日到3月27日。NR-PM1主要由有机物组成(55％)，其次是硫酸盐(16％)、硝酸盐(15％)、铵盐(11％)和氯离子(3％)。六个有机物来源因子分别是HOA、COA、BBOA、CCOA、LO-OOA和MO-OOA，分别对总有机物的贡献为20％、14％、13％、9％、23％和21％。二次组分的质量分数从清洁天到污染天呈上升趋势。硫酸盐的质量分数在污染天升高，这与污染天较高的相对湿度有关，表明SO2的液相氧化是硫酸盐形成的重要过程。硝酸盐质量分数在污染天也明显升高，这可能与温度的降低有关。LO-OOA和MO-OOA的生成主要受光化学反应的影响，但在低大气氧化能力下也受液相过程的影响。 三个城市气溶胶化学组成和来源有相似点。有机组分均是细颗粒物的主要组分，占细颗粒物质量分数的50-55％。硫酸盐、硝酸盐的生成作用随相对湿度增加也逐渐增强，其中硝酸盐的增长速率远低于硫酸盐。三个城市气溶胶化学组成和来源也有不同之处。宝鸡氯离子的含量较低，占NR-PM1的3％，西安和石家庄氯离子含量较高，分别占NR-PM1的5％和6％。这种差别与采暖活动（生物质燃烧和燃煤）的强弱有关。三个城市最主要的一次源不相同，分别为:石家庄燃煤源、西安生物质燃烧源和宝鸡机动车源。