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本论文主要围绕积分腔输出光谱技术(ICOS)及其应用进行研究。在积分腔输出光谱技术中,腔模噪声是限制探测灵敏度提高的主要因素,为此,对激光入射到腔内的模式进行了调节,使得腔模结构不再明显,相对于传统的离轴(OA)入射模式,这一改进的离轴入射模式使得信噪比约有20倍的提高。由于积分腔输出光谱透过腔的光强不再是传统比尔一朗伯(Beer-Lambert)吸收定律的单指数吸收形式,从而引入了额外的谱线加宽,以CO2吸收光谱为例,对系统加宽进行了分析。利用该系统,记录了甲醛分子(H2CO)在1.573μm处的吸收光谱,获得了6351.3—6362.1 cm-1范围内140余条吸收谱线的谱线位置和谱线强度参数。
为了进一步提高OA—ICOS的探测极限,将波长调制吸收光谱技术(WMS)与OA-ICOS相结合,并将其应用于实验室空气CO2浓度的测量(6357.311 cm-1)。相同的测量时间内,WM-OA-ICOS的探测极限较OA-ICOS提高了14倍左右,在68 m的有效吸收光程上,实现了5.3×10-9 cm-1Hz-1/2的探测灵敏度,CO2的最小可探测浓度为4 ppmv(100s采样时间)。
另外,将WM—OA-ICOS与烟雾箱相结合,对光化学反应进行了初步的研究。本论文选择亚硝酸甲脂(CH3ONO)做为研究对象,对其光解产物H2CO和NO2进行同时测量,结果表明WM-OA-ICOS可以做为大气化学相关问题研究的一个很好的工具,为我们未来更多的大气化学相关研究奠定了良好的基础。