【摘 要】
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重金属因其毒性、持久性和生物蓄积性不仅造成生态环境污染,还通过食物链进入人体,威胁人们的健康。这类物质在人体中的水平被认为是评估健康暴露风险的重要因素,因此,建立高效、可靠、选择性好的分析方法十分必要。金属离子特异性DNAzyme合成过程简单、成本低,与蛋白质酶和核酶相比,优势明显。此外,基于功能核酸材料的电化学生物传感器具有操作简单、分析快速等优势,已成为痕量目标物分析的重要手段,本论文以重金属
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重金属因其毒性、持久性和生物蓄积性不仅造成生态环境污染,还通过食物链进入人体,威胁人们的健康。这类物质在人体中的水平被认为是评估健康暴露风险的重要因素,因此,建立高效、可靠、选择性好的分析方法十分必要。金属离子特异性DNAzyme合成过程简单、成本低,与蛋白质酶和核酶相比,优势明显。此外,基于功能核酸材料的电化学生物传感器具有操作简单、分析快速等优势,已成为痕量目标物分析的重要手段,本论文以重金属铜离子和铅离子作为研究对象,将金属离子特异性DNAzyme引入电化学DNA传感器,结合多种信号放大策略极大地提高了方法的灵敏度,实现了对金属离子的超灵敏、快速分析,为环境中重金属离子的痕量检测提供了新思路。主要研究内容如下:(1)以铜离子特异性DNAzyme为识别元件构建了一种新型电化学传感器,用于人体血清中铜离子的超灵敏分析。在该研究中,DNA四面体结构(TDN)修饰在电极表面作为捕获探针,不仅可识别目标物还能调控相界面;同时,程序化CHA/HCR的信号放大策略和功能化磁珠MBs对目标物的纯化与富集作用,极大地提升了方法的灵敏度。在最优条件下,该传感器对铜离子的检测范围为1.0f M-0.2 p M,检测限为0.33 f M。其加标回收率为87.92%-111.61%(RSD=4.89%-8.85%)。方法良好的选择性、重现性、准确性和稳定性表明其广阔的应用前景。(2)为进一步提高传感器的灵敏度,合成多重DNA四面体纳米结构,并以此作为信号放大元件以负载更多的信号分子。在该方法的检测过程中,DNAzyme-MNP系统可实现目标物的提纯和信号放大,该系统的引入不仅降低了假阳性信号,而且提高了该传感器的灵敏度;同时,结合CHA反应,该传感器实现了三重信号放大,极大地提高反应灵敏度;在最优条件下,该方法的检测限低至0.033 p M,检测范围为0.1 p M-500 n M。另外,通过优化检测步骤,该方法在检测时间方面具有明显优势,为其广泛应用提供了可能。(3)为提高实际样品分析效率,基于铜离子和铅离子特异性DNAzyme,分别使用嵌入式亚甲基蓝和氯化六铵合钌作为信号分子,开发了一种用于同时检测铜离子和铅离子的新型电化学DNA传感器。为进一步缩短检测时间,本传感器在简化操作步骤上做了如下改进:简化电极上的反应、信号分子直接嵌入到TDN中以减少滴加信号分子的时间。由于DNAzyme的高选择性,该传感器可以实现对铜离子和铅离子两种目标物的同时检测。在最优条件下,该传感器对铜离子的检测限为0.017 p M,检测范围为0.05 p M-100 n M;对铅离子的检测限为0.17 p M,检测范围为0.5 p M-100 n M。经验证,该方法的加标回收实[1]验结果良好,表明其在实际样品中铜离子和铅离子的同时检测方面具有较高的准确性和稳定性。
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