论文部分内容阅读
海水沿着洋壳的断裂或裂隙向下渗透,并在下渗过程中发生岩石流体相互作用,被加热和改造后形成了富含H2S、Si、Fe、Mn等化学成分的喷口端元流体。其中,H2S作为一种重要的酸性气体,在海底多金属成矿和微生物化能自养过程中发挥重要作用。对于热液流体中H2S的定性及定量研究,将有利于更好地理解海底多金属硫化物矿床的形成机理和热液喷口微生物的分布规律。拉曼光谱是一种较常见的溶解气体的分析手段,可以实现快速、原位、实时、无接触的定性及半定量分析。本文利用原位拉曼光谱技术,在0-300℃、0-40 MPa的实验温压范围内,初步展开了 H2S在3.2 wt%NaCl溶液中溶解过程的拉曼光谱研究,以期有效确定H2S在实验条件范围下的物理化学参数,并为相应关键科学问题解释提供基础数据支持。本文主要工作包括以下两方面:1)建立H2S原位分析实验平台。根据H2S的易挥发性、剧毒性和强腐蚀性特性,结合熔融石英毛细硅管技术、高压可视化反应腔以及原位在线可视化拉曼光谱系统,建立了适合在实验室条件下进行H2S原位分析的平台。2)建立H2S在NaCl溶液中溶解过程半定量分析的实验方法。结合测试的拉曼光谱数据和已有的溶解度模型,探索了特定条件下H2S和H2O组分在NaCl溶液中的拉曼光谱特征,获得了H2S在NaCl溶液中的溶解度与标准化拉曼峰强度之间的经验公式。实验结果显示:1)在H2S-H20-NaCl体系中,H2S和H2O的拉曼特征峰对温度变化有明显响应,对压力变化响应不明显或几乎无响应。即在压力一定时,H2S的拉曼特征峰随温度升高具有先向低波数方向移动再向高波数方向移动的趋势,其半高宽在整体上具有逐渐变窄的趋势;H20的拉曼特征峰随温度升高持续向高波数方向移动,其半高宽出现明显的逐渐变窄的趋势。2)在H2S-H2O-NaCl体系中,H2S的溶解度与拉曼特征峰强度存在线性关系,可以用峰面积比(PAR)或峰高比(HR)来表征体系中H2S的溶解度。依据Akinfiev和Peng溶解度模型分别建立了H2S在NaCl溶液中的拉曼特征峰强度与溶解度之间的经验公式:mH2S=-0.529599+3.271266HR-0.402038HR2(均方差为0.1941,相关系数为0.9818);mH,s=0.005741+24.373869PAR(均方差为0.0456,相关系数为0.9985)。上述经验公式可应用于预测实验温压(0-300℃、0-40 MPa)范围内H2S在质量分数约为3.2 wt%的盐水体系中的溶解度。