【摘 要】
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局域表面等离子体共振（LSPR）效应因其对光独特的响应特性受到科学家们的青睐,该效应在很多领域内都有潜在的发展前景,例如:光催化、改善传感器灵敏度、生物检测以及提高太阳能电池效率等。最近,人们对半导体纳米晶的LSPR效应越发关注,因为贵金属（金,银等）的LSPR吸收一般在可见光区,而半导体纳米晶的LSPR吸收峰主要在近红外区,为等离子体在近红外区的光学应用指引了方向。尽管目前人们对半导体纳米晶LS
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局域表面等离子体共振（LSPR）效应因其对光独特的响应特性受到科学家们的青睐,该效应在很多领域内都有潜在的发展前景,例如:光催化、改善传感器灵敏度、生物检测以及提高太阳能电池效率等。最近,人们对半导体纳米晶的LSPR效应越发关注,因为贵金属（金,银等）的LSPR吸收一般在可见光区,而半导体纳米晶的LSPR吸收峰主要在近红外区,为等离子体在近红外区的光学应用指引了方向。尽管目前人们对半导体纳米晶LSPR效应的认识和应用已经取得了一些进步,但是材料中LSPR性质与其组成、结构及形貌等之间的关联仍在研究之中,其LSPR提高光学应用性能的途径及机理也有待于进一步探索。因此,开发和利用新型具有显著LSPR效应的半导体纳米晶的研究有重要的科学意义和应用价值。半导体纳米晶的LSPR效应主要源于掺杂或晶体缺陷诱发的自由载流子的集体振荡。通过改变掺杂元素种类和掺杂比例可以有效调控半导体纳米晶的LSPR特性,获得目标吸收峰位和吸收强度,进而实现对近红外区光能量的充分利用。钨青铜纳米晶是近来人们发现的一类具有较强LSPR效应的半导体纳米晶,人们对其LSPR起源、调控及应用的研究还比较有限,现有研究大部分是基于M为一价碱金属离子的CsxWO3等纳米晶,还没有其它关于高价态离子掺杂的钨青铜纳米晶的合成及其LSPR效应的调节及应用的报道。本论文制备合成了不同系列的SnxWO3半导体纳米晶,详细研究了材料的LSPR性能与其制备条件、结构、形貌之间的关系及相应机理,初步尝试了材料在增强稀土上转换发光及近红外屏蔽性能方面的应用。基于上述,本文主要做了以下两部分工作:（1）首先利用不同Sn前驱体和调控NH4F的量获得具有显著LSPR效应的钨青铜纳米晶SnxWO3。采用溶剂热一锅法并使用不同Sn前驱体获得不同晶相和不同形貌的SnxWO3纳米晶（SWO-Cl、SWO-SO4、SWO-OX）,并加入NH4F促进纳米晶进一步生长,Vis-NIR吸收表明三个系列样品在近红外区具有不同的LSPR吸收特性。结合XRD、SEM、TEM及XPS等表征分析,对影响SnxWO3纳米晶LSPR吸收特性的机理进行了解释:不同Sn前驱体提供的酸根类型是影响SnxWO3纳米晶晶相、形貌和吸收性能的重要因素,Sn离子的不同价态和草酸的强还原性使得SWO-OX拥有最显著的LSPR特性。以LSPR吸收最强的SWO-OX为代表,制备Glass/SnxWO3/PMMA/Na YF4:Yb3+,Er3+层状结构,用于增强上转换发光。与Glass/Na YF4:Yb3+,Er3+比较,含有半导体纳米晶SWO-OX的层状结构Glass/SnxWO3/PMMA/Na YF4:Yb3+,Er3+荧光有明显增强,通过上转换荧光寿命测试分析,荧光增强主要是由于钨青铜纳米晶SnxWO3的LSPR效应与Na YF4:Yb3+,Er3+的激发场重合,两者耦合产生强烈的局域电磁场导致显著的上转换发光增强。（2）结合第一部分工作,选用和W离子有相似的离子半径和性质的Mo离子代替W离子进入钨青铜纳米晶SnxWO3的晶格中,实现进一步提高近红外区的LSPR效应。用Sn Cl4、Sn SO4、Sn C2O4作为Sn的前驱体,掺杂不同浓度的Mo离子,最好的掺杂浓度在0.03和0.04,并且获得不同晶相和不同形貌的钨青铜纳米晶SnxWO3。我们选用三种吸收最好的样品进行隔热测试,三种纳米晶的隔热性能为SWMO-OX-0.04＞SWMO-SO4-0.03＞SWMO-Cl-0.03,其中SWMO-OX-0.04纳米晶的光照温差为18.8°C,比空白石英玻璃片的温差25.8°C,整体下降7°C。本实验制备的钨青铜纳米晶SnxWO3有较高的可见光透过率和近红外光屏蔽性能,可以达到节能环保的作用。
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