煤沥青基钠离子电池负极材料的合成与性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wuweijie2009
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钠离子电池具有钠储量丰富、成本低廉等多重优点,是利用太阳能、风能等清洁可再生能源实现“碳达峰、碳中和”目标的重大战略需求。开发高质量、低成本负极材料是钠离子电池发展的关键。煤沥青是一种低成本的煤化工资源,具有产量丰富、炭收率高等优点,是良好的炭负极制备原料。结合煤沥青的稠环芳烃分子结构特征,以提高材料导电性、改善表界面化学性质及增加活性位点数量为目标,制备结构独特、组分可调、规模生产的煤基功能炭材料,在高性能、低成本钠离子电池炭负极领域前景广阔,代表了化工资源高附加值利用的前沿方向,是本论文研究的重要出发点。本论文具体研究内容如下:以煤沥青为碳源,尿素和硫粉分别为氮源和硫源,通过模板辅助及高温炭化的方式,成功制备了氮硫共掺杂沥青基多孔炭材料(NSPC122-600)。NSPC122-600在1 A g-1的高电流密度下循环300圈,比容量高达354.2m Ah g-1,展现出优异的长循环稳定性和高储钠比容量。构效关系研究表明,NSPC122-600具有尺寸适宜的孔道结构(40~80 nm),促进了电解液的有效渗透和钠离子的快速扩散。氮硫共掺杂可以为钠离子吸附提供大量的活性位点,提高赝电容储钠容量,并通过扩大碳层间距的方式促进钠离子的嵌入/脱出,揭示了表面化学性质在提升储钠性能方面的重要作用。以沥青为软炭前驱体,聚苯乙烯微球为模板和硬炭前驱体,利用高温热处理的方法,成功构筑了沥青基硬/软炭复合材料(NS-HSPC144-600)。NS-HSPC144-600表现出高的储钠容量,在0.05 A g-1下,比容量为501m Ah g-1,甚至在5 A g-1时,还能够达到172.7 m Ah g-1。值得一提的是,NS-HSPC144-600还实现了优异的长循环稳定性,在1 A g-1下,循环300次后,比容量保持约340 m Ah g-1。上述优异的性能归因于材料富含无定型碳结构及少量的石墨微晶区域,同步实现了高导电性和快速离子扩散能力。该工作揭示了炭材料“无定型碳为主、石墨化碳为辅”之独特微结构在高性能储钠中的关键作用。
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