【摘 要】
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多环芳烃（PAHs）由两个及两个以上苯环排列成线状或簇状而组成的有机化合物,自然条件下难以降解,可通过食物链、皮肤接触、呼吸作用等途径进入人体,引发“致癌、致畸、致突变”效应。当前我国土壤PAHs污染问题较为突出,严重危害着人群健康和生态安全。开展PAHs污染土壤修复研究,对于污染土壤的资源化开发利用意义重大。因修复效率高、适用性广、操作简单等特点,化学氧化修复被广泛应用于有机污染场地土壤的修复。
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目（41877125）； 国家杰出青年科学基金（41925029）；
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多环芳烃（PAHs）由两个及两个以上苯环排列成线状或簇状而组成的有机化合物,自然条件下难以降解,可通过食物链、皮肤接触、呼吸作用等途径进入人体,引发“致癌、致畸、致突变”效应。当前我国土壤PAHs污染问题较为突出,严重危害着人群健康和生态安全。开展PAHs污染土壤修复研究,对于污染土壤的资源化开发利用意义重大。因修复效率高、适用性广、操作简单等特点,化学氧化修复被广泛应用于有机污染场地土壤的修复。然而目前的化学氧化修复技术多选用单一氧化剂,其对土壤中PAHs的降解效率仍待提高,而且有时施用条件受限。能否开发更高效的氧化剂或采用氧化剂复配技术来提高污染土壤中PAHs的降解效能?这已成为化学氧化修复领域备受关注的研究方向之一。本论文剖析了过硫酸钠和过氧化钙双氧化剂复配对土壤中PAHs降解的规律,开发了以过硫酸钠为主、过氧化钙为辅、亚铁离子活化剂和和草酸根离子为络合剂的氧化剂复配试剂包。为提高复配试剂包的修复性能,将响应曲面设计和优化试验相结合,优化了试剂包的配比和施用条件;揭示了试剂包对不同土壤中PAHs、硝基苯和苯胺的修复效果。主要研究结果如下:（1）揭示了过硫酸钠与过氧化钙复配化学氧化降解土壤中PAHs的规律。发现选择草酸钾为络合剂时,复配体系对土壤中PAHs有较好的降解作用。单一氧化剂试验中,过硫酸钠从0添加至47.62 g/kg,土壤中高环PAHs（HMW-PAHs）降解率从49.29%增至98.21%,∑PAHs降解率也从60.39%增至86.95%;过氧化钙从0添加至40g/kg,HMW-PAHs和∑PAHs降解率均呈现先减小后增大的趋势,过氧化钙添加量为10g/kg时降解率最高,HMW-PAHs和∑PAHs降解率分别为47.74%和55.94%。优化了过硫酸钠和过氧化钙双氧化剂用量和亚铁离子（硫酸亚铁）、草酸根离子（草酸钾）的添加量,在过硫酸钠添加量47.62-95.24 g/kg、过氧化钙添加量5-10 g/kg、草酸钾添加量20-37 g/kg,硫酸亚铁添加量50或100 g/kg的条件下,经反应2 d,土壤中低环 PAHs（LMW-PAHs）、中环 PAH（MMW-PAHs）、HMW-PAHs 和 EPAHs有较高降解率。这些结果表明,过硫酸钠与过氧化钙复配可以有效地降解土壤中PAHs。（2）以前述试验结果为基础,结合应用响应曲面设计（RSM）,运用数学模型优化了过硫酸钠-过氧化钙复配体系各组分添加量。将过硫酸钠添加量、过氧化钙添加量、亚铁离子/草酸根离子添加比设为三因素三水平,分别以LMW-PAHs、MMW-PAHs、HMW-PAHs和∑PAHs的降解率为响应。根据设计试验的结果,得到二次项方程、等高线和响应曲面,分析了数据结果,获得了三因素最优条件:过氧化钙8.46 g/kg、过硫酸钠77.13 g/kg、亚铁/草酸根比为3时,HMW-PAHs降解效率最高。经试验验证,模型预测结果良好。（3）研制了过硫酸钠-过氧化钙复配试剂包,分析了药剂投料方式与反应时间、水土比、温度及各组分添加量对试剂包降解效能的影响,根据不同PAHs降解要求和修复成本优化出三种试剂包配方。相比于将两种氧化剂同时添加,将过氧化钙在24 h-36 h之后再添加,反应5-10 d,HMW-PAHs和∑PAHs的降解效能分别提高43.31%和29.31%。最适水土比为0.5-1。在反应温度4-50 区间内,温度越高试剂包对土壤中PAHs降解效能越高,当反应温度达到65 时,降解效能显著下降。过氧化钙和硫酸亚铁对反应体系pH影响显著。综合试剂包效能,优化出三种试剂包配方。在24 h后添加过氧化钙,经反应5 d,试剂包1（过氧化钙8 g/kg,过硫酸钠47.62 g/kg,硫酸亚铁25 g/kg,草酸钾7g/kg）对部分HMW-PAHs降解效能≥85%;试剂包2（过氧化钙10 g/kg,过硫酸钠71.43 g/kg,硫酸亚铁50 g/kg,草酸钾20 g/kg）对HMW-PAHs及部分LMW-PAHs、MMW-PAHs降解效能≥85%;试剂包3（过氧化钙10 g/kg,过硫酸钠71.43 g/kg,硫酸亚铁100 g/kg,草酸钾37 g/kg）对试验选取的所有PAHs降解效能皆≥85%。（4）揭示了试剂包对不同土壤中PAHs、硝基苯、苯胺的修复效果。将试剂包施用于不同类型和性质的土壤,研究其对不同有毒有机污染物的降解性能及对土壤性状变化的影响。土壤粒径越小,试剂包对土壤中MMW-PAHs和HMW-PAHs的降解性能越弱。试剂包对pH值6-7的污染土壤中PAHs降解效果更好。对不同类型的土壤中的∑PAHs的降解性能高低表现为红壤＞黄棕壤＞紫土＞黑土。此外,过硫酸钠-过氧化钙复配试剂包对土壤中硝基苯和苯胺的降解最高可达88.40%和99.51%。过氧化钙可缓解试剂包施用后土壤pH值的降低。当试剂包中过硫酸钠添加量增加,土壤总有机碳含量呈现出先上升后下降的趋势。
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