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褐煤中的氧含量高,且主要以碳氧桥键的形式存在,选择性断裂褐煤结构中的碳氧桥键,可以有效脱除含氧官能团,对于褐煤加氢转化具有重要意义。但是,褐煤结构中的芳基碳氧桥键具有较强的键能和化学稳定性,断裂芳基碳氧键是非常困难的,需要很高的温度。而高温导致了加氢转化选择性降低、副产物增加,同时也增加了能耗和设备要求,进而提高了生产成本。制备高效和高选择性的催化剂可以有效解决此类问题。本课题制备了一种负载型超强碱催化剂(SSB):以异丙醇铝溶解在甲苯中,将其加入水和异丙醇的混合溶液体系中,水解生成?相纳米氧化铝;然后负载活性组分硅化镁,制备出负载型超强碱催化剂。运用扫描电子显微镜(SEM)、能量分散谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、比表面积孔径分析(BET)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等仪器对催化剂进行表征,结果表明制备的催化剂比表面积较大,碱强度较高,活性组分分散较好。以二苄醚(BE)和1-甲氧基萘(1-MON)两种含氧模型化合物(MC)作为反应探针,考查不同反应温度、反应时间、初始氢气压力(IHP)、催化剂用量和不同溶剂对催化加氢裂解反应的影响,结果表明反应温度、反应时间和催化剂用量对反应的影响较为明显,IHP和供氢溶剂对反应的影响相对较小。以东明褐煤(DM)作为实验煤样,加入超强碱催化剂,于300 o C,3 MPa初始氢压在高压釜内进行催化加氢转化反应。使用气质联用仪(GC/MS)检测反应产物中的化合物种类和相对含量,将检测到的化合物进行族组分分析;同时使用配备电喷雾(ESI)和大气压化学电离源(APCI)的飞行时间质谱(TOF-MS)分析产物信息。采用相同反应条件但无催化剂存在的加氢转化反应作为对比实验,研究催化剂对褐煤加氢转化反应的影响。DM催化加氢转化反应所得混合物的GC/MS可检测组分以烷烃、芳烃和酚类为主,还包括少量的含氮和硫的化合物。在催化剂作用下,DM加氢转化反应产物收率明显高于无催化剂存在时的反应收率,并且DM加氢转化产物中芳烃和酚类含量都明显高于无催化剂时产物中相应种类含量,这说明催化剂对煤大分子结构中碳氧桥键的断裂有显著的促进作用,尤其有利于褐煤中芳烃和酚类的释放。常温下,依次用石油醚、环己烷、二硫化碳、乙酸乙酯、丙酮、甲醇和丙酮/二硫化碳等体积混合溶液对DM进行分级萃取;可以对煤中的有机质进行有效溶出和富集,并结合GC/MS和TOF-MS对DM萃取物进行分析。通过石油醚和环己烷的萃取将煤的网状结构中嵌布的直链烷烃溶出,二硫化碳对褐煤中烷烃和芳烃的萃取效果较好,乙酸乙酯对褐煤中酯类的萃取效果较好,丙酮/二硫化碳混合溶剂能够溶出一些极性较大的含杂原子化合物。利用多种含氧的煤相关模型化合物进行催化加氢裂解反应推测反应机理。结果表明,1-MON、BE和苯基苄基醚(BPE)均发生了加氢裂解反应,C-O桥键裂解生成相应的产物,说明催化剂能够高选择性地断裂C-O桥键。催化剂的超强碱性可以使氢气异裂生成自由移动的H-以及吸附在催化剂表面的不可自由移动H+,H-能够选择性的转移到芳香醚的取代位,促使C-O桥键断裂。在催化加氢裂解反应中,H-的生成是反应的关键性步骤,H-转移到芳香醚的取代位上是发生反应的决定性步骤。由模型化合物的反应过程可以推测煤加氢裂解的反应机理。