长江三角洲和珠江三角洲甲醛时空分布及影响因素研究

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甲醛是对流层中广泛存在的一种大气污染物,对人体健康有潜在危害,同时也会影响空气质量和大气环境。近年来,由于城市化水平不断提高,经济发展与环境压力的脱钩导致甲醛前体物VOC排放量显著增加,城市面临着高浓度甲醛聚集的大气污染问题,因此研究甲醛的时空特征和影响因素至关重要。本文基于OMI卫星遥感2009—2020年甲醛柱浓度数据日产品对长江三角洲和珠江三角洲的甲醛时空分布和变化进行了对比分析,通过MODIS火点、自然因子和MEIC排放清单探讨了生物质燃烧、自然因素和人为源VOC对甲醛的影响,利用后向轨迹模拟了甲醛的传输路径和潜在源区。主要工作和研究成果如下:(1)在空间分布上,长江三角洲高浓度甲醛集中在中部、北部及西部,如无锡、常州和镇江等地,近12年55.05%的区域以轻微减少为主要趋势。珠江三角洲甲醛柱浓度整体较高,呈北高南低的分布规律,高值区主要分布在北部地区,如肇庆、佛山和广州等地,其中40.53%的地区为增加趋势。在时间变化上,长江三角洲甲醛年均柱浓度表现为在波动中变化,季节变化明显,浓度大小为夏>秋>春>冬,最大月均值出现在7月,最小值在1月。珠江三角洲甲醛年均柱浓度变化平稳,季均浓度大小为秋>夏>春>冬,珠江三角洲最大月均值出现在5月,最小值在2月。(2)生物质燃烧中,将近12年的MODIS火点与甲醛年均柱浓度叠加,得到中国高—低密度火点分界线与黑河—腾冲线有较好的一致性,生物质燃烧排放驱动甲醛表现为上升趋势。长江三角洲的火点密度显著高于珠江三角洲,是由于长江三角洲农耕活动和工业活动频繁,秸秆燃烧和城市工业燃烧是主要的生物质燃烧之一;珠江三角洲的生物质燃烧来自林业废弃物,但总体较少。长江三角洲和珠江三角洲的生物质燃烧可能来自农耕产生的秸秆燃烧和城市工业烟气,与甲醛柱浓度有正反馈关系。(3)自然因素中,长江三角洲和珠江三角洲两个地区的甲醛与植被均具有强相关性,说明植被对甲醛有重要影响。这两个地区雨热充足,植被覆盖率高,排放的异戊二烯化学活性高,能够在短时间内生成大量甲醛,但珠江三角洲较长江三角洲的生长期和常绿期更长,因此产生的甲醛更多。在长江三角洲,甲醛与温度表现为正相关区域占总面积的34.51%,珠江三角洲占77.85%。在全球变暖的背景下,适宜的温度可以加快前体物向甲醛的转化速率,但过高的温度可能导致植被根部菌类活性减弱,从而抑制异戊二烯生成,缩短甲醛的存活时间。降水能够促进植被生长从而释放甲醛,但长江三角洲夏季有极端降水和持续性暴雨现象,以及珠江三角洲7—9月台风伴随的锋面雨对甲醛有冲刷作用。(4)人为源中,高浓度甲醛与夜间灯光DN高值区有相对一致性,初步证明人类活动会对甲醛造成一定影响。长江三角洲AVOC大小:居民源>交通源>工业源,长江三角洲有较多的常住人口和流动人口,因此居民源排放量较大。交通源包括汽车尾气和物流运输产生的甲醛。珠江三角洲AVOC大小:交通源>工业源>居民源,其中交通源排放量最大,居民源对甲醛有长期贡献。两地工业源的贡献不可忽视,特别的是,珠江三角洲工业源排放量是长江三角洲的两倍之多,因此需要重视珠江三角洲工业废气防治。(5)后向轨迹表明,长江三角洲和珠江三角洲均受海洋气流和大陆气流的交叉影响,气流来源和性质各不相同。长江三角洲典型城市(上海、南京、杭州和合肥)受到本地和跨区域污染物的综合影响,浙江、福建和江西是主要潜在源区;珠江三角洲典型城市(广州)则主要以外源传输为主,主要源区为广东和南海。
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