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光致电化学（PEC）传感器由于灵敏度高、选择性好、检测限低及响应速度快的特点,近几年得到非常广泛的发展和研究,在生物分析和临床诊断方面显示出巨大的潜力。当前,在光致电化学传感器的研究中,使用新型光电活性材料,结合光电活性材料敏化放大技术、目标物循环放大技术及DNA自组装放大技术,引入简单、高效的目标检测方法,该传感器由于其光能利用率高、电子传递能力强,可以显著增强光电流信号。本论文基于能级匹配的功能型纳米材料,采用共掺杂的光电活性材料降低其基础信号及DNA折纸技术用于新型材料固载方式的技术,实现对光电流信号的敏化放大,提高光致电化学传感器的光电转化效率,实现对蛋白质的超灵敏检测。其主要内容如下:1.基于级联能级共敏策略的超灵敏光致电化学生物传感器传统的PEC传感器通常需要光电活性材料和敏化剂,通过添加或生成电子供体或受体来产生光电流响应。但是也有一些局限,比如加入的过氧化氢分布不均匀及稳定性差等特点。为了解决这个问题,我们采用供-受体型纳米材料聚4,8-双[5-（2-乙基己基）噻吩-2-基]苯并[1,2-b:4,5-b’]二噻吩-2,6-二乙基-alt-3-氟-2-（2-乙基己基）-羰基]噻吩[3,4-b]噻吩-4,6-二基（PTB7-Th）作为光电活性物质,为了提高该生物传感器的光电转换效率,采用级联能级排列的共敏策略,使用苝四羧酸二亚胺（PDI）,富勒烯(nano-C60)和聚苯胺（PANI）作为增敏剂。由此得到具有较窄的能级梯度（<0.54 eV）的PTB7-Th/PDI/nano-C60/PANI级联共敏结构,可以有效提高电子转移能力,明显提高光能利用率,显著提高光电转换效率,导致光电流响应显著增强。以前列腺特异性抗原PSA为目标模型构建了四种能带匹配的PEC生物传感器,该传感器的灵敏度达到0.43 fg/m L,检测范围为1 fg/m L-0.1 ng/m L。总之,所提出的PEC生物传感器提供了一个级联共敏策略,可以显著提高PEC的性能,并为建立高选择性、稳定性和超灵敏分析技术开辟了一个有前景的平台。2.基于用CdS量子点敏化溴,氮-共掺杂的TiO2的超灵敏光致电化学适体传感器二氧化钛（TiO2）作为一种经典的无机半导体材料,以其优异的光电性能在PEC领域得到了广泛的应用。但TiO2的能带宽度较宽（3.2 eV）,仍存在基础信号高、灵敏度有限等限制。为了解决这一问题,采用在TiO2中共掺杂溴和氮元素,来降低其能带宽度,使其与敏化剂更好的能带匹配。在此,我们制备了一种基于Br,N-共掺杂TiO2/CdS量子点（QDs）敏化结构的新型光致电化学适体传感器,该结构具有良好的能级排列,可用于超灵敏检测癌胚抗原（CEA）。制得的Br,N-共掺杂TiO2能将TiO2的能量带宽从3.2 eV降低到2.88 eV,能显著降低基础信号,明显拓宽光吸收范围（400-700 nm）。此外,Br,N-共掺杂TiO2（2.88 eV）的能量带宽与CdS量子点（2.4 eV）的能量带宽相匹配,使CdS量子点成为放大Br,N-共掺杂TiO2光电流信号的理想信号增强剂。更重要的是,所构建的Br,N-共掺杂TiO2/CdS量子点敏化结构具有较窄的能级梯度,有效提升了电子传递能力,显著提高了光电转换效率。同时,少量CEA通过核酸外切酶III（Exo-III）辅助循环策略转化为大量的单链DNA（T-DNA）,显著提高传感器的灵敏度。该方法制备了一种新型光电活性材料,结合目标循环放大技术,为实现高灵敏度的PEC生物分子检测开辟了新途径。3.基于DNA折纸技术及新型光电材料的固载策略构建光致电化学适体传感器氧化锌（ZnO）为宽禁带的半导体氧化物,具有低的背景信号、光电流稳定的特点,但是禁带宽度较宽,很难有合适的敏化剂与其能带匹配,且传统的光电材料的敏化剂的固载量少、光电材料与传感界面距离较远及不同光电材料间作用距离难以调控等限制。为了解决这一问题,选取了禁带宽度较宽的钌化合物[Ru（dcbpy）2dppz]2+为敏化剂,且采用了DNA折纸技术,使钌化物与光电活性材料之间的距离可调,且固载量增大,能够有效的提高光电转换效率,实现光电流信号的敏化放大。该适体传感器采用少量的DNA,用高度有序的DNA折纸技术,高效固载敏化剂钌化合物,采用新型的光电材料的固载方式能够用敏化剂钌化合物敏化氧化锌,显著提高光能利用率。