【摘 要】
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ZSM-5分子筛具有独特的三维孔道结构、可大幅调变的酸性以及优越的稳定性,被广泛的应用于烷基化、异构化等石油化工催化过程。Pt/HZSM-5分子筛催化剂对于乙苯脱乙基型二甲苯异构化反应表现出优异的催化性能。乙苯脱乙基型二甲苯异构化催化剂有单、双床层催化剂之分。双床层作为未来主流新技术,正在全球迅速推广,国内对双层催化剂的研究推广宜加快步骤。双层催化剂的优点非常明显,它可以使脱烷基与异构化过程更优匹
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ZSM-5分子筛具有独特的三维孔道结构、可大幅调变的酸性以及优越的稳定性,被广泛的应用于烷基化、异构化等石油化工催化过程。Pt/HZSM-5分子筛催化剂对于乙苯脱乙基型二甲苯异构化反应表现出优异的催化性能。乙苯脱乙基型二甲苯异构化催化剂有单、双床层催化剂之分。双床层作为未来主流新技术,正在全球迅速推广,国内对双层催化剂的研究推广宜加快步骤。双层催化剂的优点非常明显,它可以使脱烷基与异构化过程更优匹配,提升催化能力,满足二甲苯异构化工业发展的需求。双床层催化剂对于分子筛载体的形貌、硅铝比等提出更高、更特殊的要求,以获得更优异的催化性能。本论文首先探索了不同体系下合成规整形貌ZSM-5分子筛的影响因素。以硅溶胶和偏铝酸钠为原料,分别在有机胺模板体系和无模板体系下制备ZSM-5分子筛,考察了各项基本参数对结晶度和形貌的影响,对最优投料比进行了中试规模的放大试验,并考察了Pt/HZSM-5分子筛在二甲苯异构化上的催化性能。最后制备了一种特殊的铝改性硅溶胶,研究了它的稳定性,并将其用来合成ZSM-5分子筛,发明了一种分子筛合成新工艺。具体的工作如下:1.分别在四乙基氢氧化铵(TEAOH)模板剂体系和无模板体系中,通过调节初始凝胶的碱度、水含量、硅铝比、晶化温度和时间,成功制得了系列ZSM-5分子筛。研究发现:碱度是控制分子筛形貌的最重要因素,前者的规整形貌为表面平滑的“棱柱状”单晶颗粒,粒径大多分布在3~4um左右;而后者制备的规整形貌为规则的“六棱片状”,粒径均约为5×1um。初始凝胶的碱度、投料硅铝比、水量以及晶化温度和时间是影响结晶度的重要因素,以硅溶胶为硅源制备分子筛的形貌规整性均优于水玻璃硅源。2.对上述两种方案的最优投料比进行了中试规模(10L)试验,考察“放大效应”对分子筛结晶度和形貌的影响,并进行了二甲苯异构化反应评价。结果显示:前者TEAOH体系合成“放大效应”并不明显,而无模板体系经过10L放大后结晶度有所降低,相对结晶度为83%,粒径约为2.5×0.5um。前者作为下层催化剂,主要完成异构化功能,后者作为上层催化剂,主要完成脱乙基功能,通过上、下层单独装填评价、组合装填评价,显示出双层催化剂的巨大优势。下层催化剂单独评价的性能数据为二甲苯异构化活性24.05%,乙苯转化率55.87%;上层催化剂单独评价二甲苯异构化活性23.84%,乙苯转化率89.87%,二甲苯损失14.2%,副反应产物多。上、下层催化剂组合评价性能:在保证二甲苯异构化活性23.74%高水平的同时,乙苯转化率则由55.87%提高到了77.69%,远高于单独装填下层催化剂时的指标,且二甲苯损失率较低。3.以偏铝酸钠为铝改性剂,采用离子交换法制备了一种特殊的铝改性硅溶胶,考察了改性程度稳定性曲线“N”低顶点Si O2/Al2O3=120时陈化时间和分散剂对其稳定性的影响,延长陈化时间和添加适量的分散剂可以明显提高其稳定性,随着陈化时间的延长,改性硅溶胶粒径有所减小;利用这种特殊的铝改性硅溶胶140℃36h成功合成了ZSM-5分子筛,证明了该工艺路线的可行性,与传统合成工艺相比,晶化时间缩短至36h,作为下层催化剂评价显示出较好的催化应用潜力,二甲苯异构活性24.08%,达到热力学平衡值,二甲苯收率99.95%,二甲苯损失很小。
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