全球大气中的二氧化碳浓度持续上升,引起全球变暖,造成干旱、洪涝等极端气象灾害。控制和降低大气中CO2浓度成为全球性的课题。由于吸附法所需设备简单、对环境污染小,因此受到广泛关注。多孔硅材料由于其具有较大的孔容以及易于调节的孔径使得其在吸附材料被广泛研究。介孔分子筛SBA-15具有互相连接的孔道,有利于CO2在载体内的扩散,被认为是具有前途的吸附材料。本文以聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯聚合物（P123）为模板剂,通过调整制备方法、硅源、添加比例制备出一系列大介孔材料,并以此为载体制备了固体吸附剂,优化了吸附条件,考察了CO2吸附性能和相应机理,与动力学模型进行拟合,探讨吸附过程。得到如下结论:（1）采用传统方法和分区合作自组装方法（PCSA）制备不同载体,浸渍不同质量的四乙烯五胺（TEPA）。与传统方法相比,PCSA方法制备的LS载体具有更大的孔径（13.45 nm）,其CO2吸附能力更高。在90℃下,LS-TEPA70%的CO2吸附量达5.59 mmol/g。经过10次吸附、脱附循环后,其CO2吸附量为4.87mmol/g,且在水蒸汽存在条件下,吸附剂仍保持良好的CO2吸附能力。根据原位红外漫反射吸附过程中官能团强度变化之间的关系,提出了具有活性位点的CO2反应机理。采用分区合作自组装方法（PCSA）制备的LS-TEPA70%吸附剂,其CO2吸附量为5.59 mmol/g,10次吸附、脱附循环后为4.87 mmol/g,且具有蒸汽稳定性。具有的大孔径的LS（13.45nm）不仅有利于TEPA的负载,而且LS载体上的Si-OH基团能够与TEPA发生强相互作用,这导致LS-TEPA70%具有良好的CO2吸附能力和稳定性。此外,通过原位红外漫反射分析了吸附过程中官能团强度变化关系,提出了具有活性位点的CO2反应机理。（2）采用分区合作自组装方法,使用不同的硅源制备出正硅酸乙酯（TEOS）为硅源的LS和硅酸钠（Na2Si O3）为硅源的TLS介孔材料,将TEPA负载于介孔材料。TLS具有较大的孔径和,LS和TLS的平均孔径分别13.45、17.51 nm。TLS的大孔径主要归因于TEOS的加入。在80℃下,70TLS-TEPA75%的CO2吸附量高达6.35 mmol/g,这是因为TLS具有较大的孔径和孔体积。Avrami动力学模型能够和吸附量具有高的拟合,这表明在CO2吸附过程中,会发生物理吸附和化学吸附。以TEOS为硅源,采用PCSA制备的70TLS-TEPA75%,具有6.35mmol/g的CO2吸附量,5.31 mmol/g穿透捕获量和5.83 mmol/g饱和捕获量,这归因于TEOS在溶液中可作为溶胀剂和硅源,导致TLS载体具有更大孔径（17.51nm）和孔体积(1.58 cm~2·g-1)。70TLS-TEPA75%的吸附动力学与Avrami动力学模型的的R~2大于0.99,这表明吸附剂同时发生物理吸附和化学吸附。（3）采用采用分区合作自组装方法,TEOS为硅源,通过调节TEOS加入的比例制备不同孔径的介孔材料,制备TEPA功能化固体吸附剂。随着第1次TEOS/第2次TEOS的比率的增加,TLS材料的孔径及总孔容呈现出先增加后减少的规律。70TLS-TEPA75%-10 C-N进行10次吸附-解吸循环,其CO2吸附量由5.01mmol/g降至4.82 mmol/g,基本保持不变,表明具有循环再生性能。70TLS-TEPA75%吸附剂进行造粒处理后仍具有4.0 mmol/g的吸附量。评估不同温度下吸附剂的CO2吸附动力学,来探索不同条件下的CO2吸附动力学。发现Avrami模型对吸附实验数据拟合系数（R~2）均大于0.999。