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钆锆烧绿石(Gd2Zr2O7)是一种处理Pu239、Np237、U238等放射性核素的良好固化基材。目前,Gd2Zr2O7固化体的制备主要通过高温固相烧结的方法,但此方法耗时较长。本研究采用放电等离子烧结工艺(SPS)制备出Gd2Zr2O7基模拟TRPO废物1和模拟TRPO废物2系列固化体样品,利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、电子背散射(BSE)、扫描电镜(SEM)等测试仪器对固化体样品的物相、结构、微观形貌等进行了测试分析,并使用Fullprof软件对XRD结构进行精修,探究系列样品的晶胞参数、晶胞体积变化。采用GH-120D型密度仪对系列固化体样品的密度进行测试,SRIM软件模拟辐照实验。研究结果如下:(1)依据计算所得的实验原料配方,通过SPS烧结技术,分别在1600℃、30Mpa和1650℃、30Mpa的设定条件下,保温3min烧结出Gd2Zr2O7基模拟TRPO废物1和Gd2Zr2O7基模拟TRPO废物2系列固化体样品。(2)Gd2Zr2O7基固化模拟TRPO废物1:系列样品的晶界清晰、表面形貌均匀、致密性良好,随着废物添加量的增加,固化体样品晶胞参数增大,晶胞体积出现膨胀。当废物添加量为0 wt.%、10 wt.%时,样品表现为单一的萤石结构相;当废物添加量为20 wt.%50 wt.%时,有超晶格衍射峰出现,并有其它物相出现(Mo2C、Mo),表现为烧绿石结构相。废物添加量为10 wt.%时,固化体样品表面未出现明显的元素富集征象。在SPS烧结条件下,Gd2Zr2O7基固化模拟TRPO废物1的最大固溶量在10 wt.%20 wt.%之间。(3)Gd2Zr2O7基固化模拟TRPO废物2:系列样品的晶界清晰、表面形貌均匀、致密性良好,当废物添加量从0 wt.%增至60 wt.%过程中,固化体样品晶胞参数呈减小趋势,晶胞体积也随之减小。系列样品均表现为单一的萤石结构相,XRD图谱衍射峰向大角度发生偏移,并且当废物添加量为20 wt.%65 wt.%时,开始出现Mo2C的衍射峰,样品的表面出现了一些球状物。当废物添加量为10wt.%时,样品表面未出现明显的元素富集征象。在SPS烧结条件下,Gd2Zr2O7基固化模拟TRPO废物2的最大固溶量在10 wt.%20 wt.%之间。(4)Gd2Zr2O7基固化模拟TRPO废物1系列样品的平均密度范围在6.0436.664 g?cm-3之间,除空白样外,增加废物的添加量,样品的平均密度逐渐减小;Gd2Zr2O7基固化模拟TRPO废物2系列样品的密度范围在6.0436.873 g?cm-3之间,除空白样外,增加废物的添加量,样品的平均密度表现为减小趋势。总体而言,通过放电等离子烧结的Gd2Zr2O7基模拟TRPO系列废物固化体样品均有较高的密度,表明原子取代效果良好。