【摘 要】
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环境能源是人类生存发展的物质基础,随着社会进步和生活水平的不断提升,人民对环境的保护意识也在不断加强,愈发意识到“绿水青山就是金山银山”。在当前“碳达峰、碳中和”的背景下,低能耗的绿色工业形态成为工业发展的必由之路,而传统的能源密集型工业将不断淡出历史舞台。如今,有机化学品的分离及纯化每年都消耗巨大的能源,同时化学品污染物也给环境和人们健康带来危害。因此,有机化学污染物的回收及绿色低能耗的有机化学
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环境能源是人类生存发展的物质基础,随着社会进步和生活水平的不断提升,人民对环境的保护意识也在不断加强,愈发意识到“绿水青山就是金山银山”。在当前“碳达峰、碳中和”的背景下,低能耗的绿色工业形态成为工业发展的必由之路,而传统的能源密集型工业将不断淡出历史舞台。如今,有机化学品的分离及纯化每年都消耗巨大的能源,同时化学品污染物也给环境和人们健康带来危害。因此,有机化学污染物的回收及绿色低能耗的有机化学品的分离及纯化成为我们面临的巨大挑战。膜分离技术是压力驱动的低能耗分离技术,如能将其应用在化学品分离和化学污染物的回收方面,将是解决如上问题的有效途径之一。几十年来膜分离技术在不断进步,已经在水处理领域成功推广,当前大多数的海水淡化装备均采用膜分离进行脱盐处理。因此膜分离非常有望推广至化学工业领域。当前膜分离技术应用在有机溶剂分离方面所面临的挑战是:耐溶剂耐腐蚀的特种分离膜高分子材料缺失以及高效有特异性分离性能的界面的构筑。作为有机溶剂分离膜的高分子材料需要具有超强的耐化学特性。在众多高分子树脂中聚醚醚酮（PEEK）具有耐高温、耐腐蚀、耐有机溶剂的特性,是制备耐溶剂分离膜的理想材料之一。但由于聚醚醚酮聚合物的结晶特性难以溶液加工,限制了其在特种分离膜材料领域的应用。同时,聚醚醚酮树脂（玻璃化转变温度～143℃）应用于高温分离膜材料时会出现因分子链段运动导致的膜变形、膜孔径收缩等影响分离性能的现象。为了攻克结晶聚醚醚酮难以制备多孔分离膜的技术难关,同时制备更高耐热等级结晶型聚芳醚酮耐溶剂分离膜。本文第一部分工作从分子结构设计的角度出发,合成高玻璃化转变温度（Tg）含有芳基席夫碱侧基的联苯聚芳醚酮共聚物（PEDEKt）。由于芳基席夫碱的存在,改善了共聚物的溶解性;同时芳基席夫碱在酸性条件下可水解脱除,共聚物即可转变为结晶的联苯聚芳醚酮。基于此,利用含芳基席夫碱侧基的联苯聚芳醚酮多孔膜,再经非均相水解得到结晶联苯聚醚醚酮（PEDEK）分离膜。所制备的PEDEK相比于传统PEEK的热性能显著提高,Tg提高31℃,熔点（Tm）提高82℃。PEDEK分离膜对大分子蛋白质(Mw:66446 g mol-1)和染料(Mw:1017.63 g mol-1)具有优异分离性能。经高温有机溶剂长时间处理后,PEDEK分离膜结构仍然完好。证明本工作制备的PEDEK分离膜具备良好的耐溶剂特性及耐高温特性,同时膜表面具备丰富、通畅的纳米（～3.2 nm）孔道,是一种性能良好的高分子基膜。通常以非溶剂致相分离（NIPS）法制备的分离膜很难实现对有机溶剂中小分子溶质(Mw＜1000 g mol-1)的分离。为实现PEDEK膜对有机溶剂中小尺寸污染物的精准高效分离,本文第二部分工作在PEDEK耐溶剂膜上原位构建高效MOF（Ui O-66）纳米分离界面,研究PEDEK基纳米复合膜的有机溶剂纳滤性能。为了解决有机高分子PEDEK膜与MOF之间的界面问题,首先开展了PEDEK膜表面羰基引发原位丙烯酸界面光聚合实验,得到了具有化学键桥连聚丙烯酸功能界面的PEDEK膜;然后利用丙烯酸羧基可参与MOF成核生长的特性,利用溶剂热方法,在PEDEK膜上原位生长Ui O-66膜。聚丙烯酸的化学键桥连作用稳定了PEDEK和MOF的界面,实现了高稳定有机-无机复合膜的制备。深入的研究了PEDEK膜表面光聚合条件对膜界面及性能的影响规律;探究了MOF膜原位生长的条件及晶体生长的规律。所制备的PEDEK@Ui O-66复合纳滤膜展现了优异的耐高温、耐溶剂特性。同时复合膜对有机溶剂中的染料实现了高效分离,对小分子(Mw≥696.68 g mol-1)染料展现了优异的截留效果,乙醇通量可达72.36L m-2h-1bar-1。综上,在以上两部分工作中,通过单体结构设计及反应条件控制,解决了PEDEK难以溶液加工的问题,得到了耐热性能大幅提升的耐溶剂PEDEK基膜。并通过巧妙的设计,借助聚丙烯酸桥连作用制备具有稳定界面的PEDEK@Ui O-66复合纳滤膜。复合膜具有优异的耐有机溶剂特性和高效的小分子污染物分离特性。综上,本工作制备的PEDEK@Ui O-66复合膜完美展现了有机-无机二元协同效应,充分发挥高分子膜的耐溶剂、易加工的特性及MOF膜优异的分离特性。这种制备策略对耐溶剂分离膜具有一定的指导意义。
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