饮用水中超痕量Hg2+的快速紫外和荧光检测技术研究

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Hg2+作为全球重要的污染物之一,在水环境中尤为严重,与生活饮用水的质量和安全密切相关,给人民健康和生命安全带来极大的威胁。目前实验室经典检测方法成本高、耗时长、操作复杂;现场检测技术灵敏度低、特异性较差,尚不能完全满足饮用水中Hg2+的高灵敏、简单快速、低成本检测的迫切需求。本研究基于常用的光谱技术—紫外-可见光分光光度法和荧光分光光度法建立了两种饮用水中Hg2+高效快速、稳定可靠的检测技术。本研究基于Hg2+、I-以及碱性蓝显色剂在酸性磷酸-磷酸二氢钠缓冲体系中形成缔合物的显色原理,通过对紫外扫描图谱分析确定最佳反应方案,分别对校零方案、显色剂pH值、KI用量、显色剂用量及反应时间进行了优化。在最佳反应条件下建立了饮用水中Hg2+的检测标准曲线,检测区间为0.001-0.1 mg/L,最低检出限为0.0024 mg/L,建立的检测方法具有较宽的检测区间和较高的灵敏度。通过特异性验证实验证明了检测体系具有较好的选择性。实际水样的加标回收实验表明,加标回收率为94.41%-106.75%,相对标准偏差小于10%,回收效果良好。和经典的原子荧光光谱法进行方法比对,体现了检测方法的可靠性。本研究建立的检测技术可通过与传统富集手段或新型纳米材料的富集方式相结合,有望建立一种更高灵敏度、高特异性的检测方法。随着紫外-可见光分光光度计的研发逐渐趋于小型化、微型化,有望开发出一种手持式饮用水Hg2+快速检测设备,在个体家庭检测、水污染突发事件的应急处置及军队卫勤保障等方面都具有巨大的发展潜力。同时,本研究还基于T-Hg2+-T原理设计了一条富含7个T-T错配的Hg2+特异性ssDNA,基于荧光染料SG I可特异地嵌入dsDNA小沟中独特的结合特点及荧光开关机制,建立了一种一步式免标记快速检测饮用水中Hg2+的荧光检测技术。首先分别对扫描条件、缓冲液体系、SG I的稀释倍数和加入量及反应时间进行了优化,通过分段拟合建立了饮用水中Hg2+检测的标准曲线,检测区间为5-1000 nM,最低检出限为3 nM,满足国家生活饮用水卫生标准(GB5749-2006)和美国环境保护署的要求。对于反应体系中加入其他重金属离子,无明显作用,证明了我们建立的检测体系的高特异性。通过对实际水样的加标回收实验和方法比对考察了实际检测效果。结果表明,加标回收率为95.05%-103.51%,相对标准偏差小于10%;与其他基于DNA检测水样中Hg2+的方法相比,本方法在LDL、检测区间、反应和孵育时间以及操作繁琐程度等方面具有显著优势。随着新材料的研发及新型检测平台的发展,如微流控芯片技术和传感技术,进一步拓宽在饮用水中重金属的应急处置、环境监测、风险评估和管理等方面的应用。
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