【摘 要】
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能源,作为人类社会赖以生存和发展的物质基础,对社会的稳定与进步起着至关重要的作用。在当今世界的能源利用结构中,化石燃料仍是主要的能源物质,但因其不可再生性,化石燃料的过度使用终将使人类面临能源短缺的窘境。同时,化石燃料的大量消耗也会造成严重环境污染,威胁人类的健康。因此,开发与利用清洁能源、转变能源利用结构,是人类社会发展的长久之计。在清洁能源开发、转化、存储以及利用的各个环节中,都涉及电化学反应
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能源,作为人类社会赖以生存和发展的物质基础,对社会的稳定与进步起着至关重要的作用。在当今世界的能源利用结构中,化石燃料仍是主要的能源物质,但因其不可再生性,化石燃料的过度使用终将使人类面临能源短缺的窘境。同时,化石燃料的大量消耗也会造成严重环境污染,威胁人类的健康。因此,开发与利用清洁能源、转变能源利用结构,是人类社会发展的长久之计。在清洁能源开发、转化、存储以及利用的各个环节中,都涉及电化学反应,而这些电化学反应的效率取决于所使用的催化剂。因而,开发高效、稳定、成本低廉的电化学反应催化剂将有助于能源结构的快速转变,促进清洁能源的有效利用,助力人类社会的健康发展。本论文针对当前电化学反应催化剂的研究现状,利用微观形貌控制、电子结构调节、异质原子掺杂、碳材料复合等策略,致力于高效过渡金属（Mo、W、Ru）基复合催化剂的设计合成及其电化学催化析氢反应、析氧反应、氧还原反应等性能研究。主要研究内容如下:（1）以腺嘌呤、三氧化钼、钴离子为前驱体设计合成了氮掺杂碳材料包覆的钴掺杂碳化钼（Co-Mo2C@NGCS）一维纳米棒核-壳结构催化剂。钴元素的引入,不仅提高了 Mo2C对析氧反应的催化活性,同时促成了碳材料包覆的核-壳结构的形成,使其催化活性及稳定性进一步得到了提升。该复合催化剂在碱性电解质中催化析氢反应和析氧反应时,达到电流密度10 mA cm-2时的过电位分别为160 mV和360 mV。该催化剂亦可实现在碱性电解质中催化水分解反应,电流密度达到10 mA cm-2时,电位值为1.67 V。理论计算结果表明,催化剂性能的提高来源于钴元素在碳化钼中的掺杂和氮掺杂碳材料包覆的协同效应。（2）通过离子液体辅助合成的方法,制备了氮、磷共掺杂碳材料包覆的一维多级结构磷化钼（MoP/NPC）,并探究了其作为催化剂对析氢反应的催化性能以及作为对称型电容器电极材料的储能性能。MoP/NPC因其独特的一维多级结构可以实现更多表面活性位点的暴露,加之氮、磷共掺杂碳材料的复合,使其可以在宽pH（0-14）范围的电解质中实现高效催化析氢反应,在碱性和酸性电解质中催化析氢反应时,达到电流密度10 mA cm-2时的过电位分别为150mV和188mV。（3）通过水热合成的方法在导电碳布上生长了钒掺杂的二硫化钨（V-WS2/CC）纳米片,直接作为析氢反应的电极材料。钒元素的掺杂提高了 WS2的活性位点数量,同时调节了 WS2的电子结构,结合导电碳布优良的导电性,使其在宽pH范围电解质中具有优异的催化析氢反应性能。（4）基于“金属-载体强相互作用”,设计合成了氮掺杂空心碳壳载体负载超低含量钌（Ru/NHCS）复合催化剂,并探究了其作为多功能催化剂对析氢反应和氧还原反应的催化性能。因空心碳壳材料对表面耦合金属的稳定作用,空心碳壳表面负载的钌纳米粒子具有较高的密度、超小的粒子尺寸和优异的结构稳定性。在酸性电解质中催化析氢反应时,达到电流密度10 mA cm-2时的过电位仅为39 mV,相应的塔菲尔斜率为29 mV dec-1,非常接近Pt基催化剂。
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