论文部分内容阅读
在过去的几年里,钙钛矿太阳能电池受到了广大科研工作者的广泛热捧。钙钛矿材料之所以得到了长足的发展是由于其自身一些优异的物理性质:长的载流子扩散距离、优越的电学性能和大的吸收系数。目前,钙钛矿太阳能电池的最高能量转化效率（PCE）已经超过20%,过去的9年时间里钙钛矿太阳能电池取得了长足的发展。但是,钙钛矿太阳能电池也面临着很多挑战。这些挑战主要包括:提高器件的性能的可重复性;消除器件的回滞现象;提高器件的稳定性和改善界面处电荷的选择性接触。本论文主要研究了反向平面异质结钙钛矿太阳能电池的空穴传输层的制备方法,不同空穴传输层对器件性能的影响以及钙钛矿活性层材料的优化对器件性能的影响。我们首先发展了一种纯水中制备氧化钒薄膜的方法,然后,利用一种表面修饰的方法,用3-氨基丙酸（APPA）处理氧化钒薄膜的表面,改善了氧化钒薄膜表面的形貌和降低了器件内载流子的复合速率。我们还发现3-氨基丙酸与氧化钒层发生了相互作用,降低了氧化钒薄膜的功函,使其与钙钛矿的HOMO能级更加匹配,有助于光生载流子的抽取。APPA/氧化钒空穴传输层有助于钙钛矿薄膜的生长,制备的钙钛矿薄膜表面覆盖率高,没有针孔。相比于氧化钒和PEDOT:PSS空穴传输层制备的钙钛矿太阳能电池,APPA/氧化钒空穴传输层制备的钙钛矿太阳能电池表现出更加优异的光电性质。而且,表面修饰空穴传输层的方法制备的钙钛矿太阳能电池的回滞现象降低。实验结果表明这种简单的制备APPA/氧化钒空穴传输层的方法可以得到高效的反向平面异质结钙钛矿太阳能电池。在前面研究的基础上,我们使用碱性铯盐掺入钒酸铵的前驱体溶液中,制备了铯掺杂VOX空穴传输材料。我们发现:VOX:yCs空穴传输材料的电导率高于VOX空穴传输材料的电导率,Cs掺杂改变了VOX表面的形貌,VOX:0.3Cs空穴传输层更大的表面粗糙度增加了钙钛矿前驱体溶液与空穴传输层的粘附力。然后,利用不同比例的铯掺杂VOX薄膜制备了钙钛矿太阳能电池,铯掺杂VOX薄膜制备器件的短路电流和填充因子得到了提升。与未掺杂VOX薄膜制备的器件相比,铯掺杂VOX薄膜制备的器件效率增加了将近30%。高电导率的VOX:0.3Cs空穴传输层可以抑制器件的非孪生复合过程,VOX:0.1Cs和VOX:0.3Cs制备器件的陷阱态复合几乎完全被抑制,VOX:0.1Cs和VOX:0.3Cs薄膜粗糙的表面有助于在其表面形成低缺陷态的钙钛矿层。第三部分中,我们将无机VOX,VOX:Cs空穴传输层与有机空穴传输材料PTAA结合形成了复合空穴传输层,并用复合空穴传输层制备了平面异质结钙钛矿太阳能电池。相比于单层空穴传输层,复合空穴传输层降低了器件的能量损失获得高的器件VOC。我们发现,器件VOC的提高主要是因为复合空穴传输材料改善了器件的能级排布和抑制了载流子的复合。基于复合空穴传输层制备的钙钛矿太阳能电池获得了1.09 V的VOC和19.64%的PCE。并且,相比于VOX:Cs单层空穴传输层制备的钙钛矿太阳能电池,复合空穴传输层制备钙钛矿太阳能电池的光电流回滞行为减小。第四部分中,我们优化了两步法制备钙钛矿薄膜的过程,在钙钛矿薄膜的制备过程中掺入不同质量比的3-氨基丙酸（APPA）制备了钙钛矿太阳能电池,APPA的添加有效地降低了器件的能量损失获得高的VOC。我们发现:器件VOC的提高与改善的钙钛矿薄膜形貌,钙钛矿薄膜中非辐射复合过程的有效抑制和器件的陷阱态复合降低有关。添加了APPA的钙钛矿太阳能电池获得了1.11 V的开路电压,19.23%的能量转化效率。另外,相比于未添加APPA的钙钛矿太阳能电池,添加了APPA的钙钛矿太阳能电池的光电流回滞行为减弱,光稳定性大大提高。我们发现钙钛矿中添加APPA是一种调控钙钛矿形貌,降低器件的载流子复合和降低器件能量损失的有效方法。