脉冲激光沉积Sb2(S,Se)3薄膜及其光伏性能研究

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金属硫属化合物半导体材料由于其具有良好的稳定性、所含元素储量丰富等优点在光伏器件的应用中广受关注。其中,Sb2(S,Se)3具有可调带隙、高吸收系数、高稳定性以及无毒等特点,使得该类电池有着光明的商业化前景。根据Shockley-Queisser极限,硒硫化锑基太阳能电池的理论光电转换效率可达32%。此外,硒硫化锑载流子扩散长度的范围在几百个纳米之间,保证了其既可应用于敏化型结构太阳能电池,也可应用于平面异质结太阳能电池。这些研究表明硒硫化锑有着良好的应用前景。目前Sb2S3、Sb2Se3和Sb2(SxSe1-x)3作为光吸收材料的太阳能电池的光电转换效率分别达到7.5%、9.2%和6.63%。但与成熟的太阳能技术,其效率还需待进一步提高。脉冲激光沉积(PLD)作为一种简单而通用的技术,已被广泛应用于金属、氧化物、聚合物等多种薄膜材料的生长。这种沉积技术可以生长出与靶材成分近乎一致的多元化合物高质量薄膜,并提供了通过控制前驱体材料成分来调节薄膜成分的可能性。本课题一方面通过发展新的物理气相法用于沉积得到高纯度、高结晶性的Sb2S3薄膜;另一方面通过原位硒化调整带隙,提高薄膜在长波段的吸收,为提高Sb2(S,Se)3太阳能电池的光电转化效率建立可控的薄膜制备方法。论文分五个章节论述。第一章,阐述了太阳能电池的基本原理和性能参数,介绍了太阳能电池的发展历程和研究现状;随后综述了几种常用的薄膜制备方法;最后,引出了本论文的研究内容以及创新点。第二章,详细阐述了脉冲激光沉积的基本原理和特点,随后介绍了本论文中使用的薄膜表征技术和器件测试方法。第三章,研究了脉冲激光沉积制备Sb2S3薄膜和器件组装的过程,重点探究了沉积时间和S/Sb原子比对薄膜形貌以及器件性能的影响规律。经过优化生长参数,最终基于脉冲激光沉积制备得到的Sb2S3太阳能电池光电转换效率达到 2.56%。第四章,利用脉冲激光溅射Sb2S3和Se粉的混合靶,合成了一系列S/Se原子比不同的Sb2(S,Se)3薄膜并组装成电池。探究了 S/Se比对薄膜结晶性、形貌和带隙的影响,也比较分析了其对电池性能的影响,最终实现了 7.05%的光电转换效率。第五章,对硕士期间的工作进行了回顾,反思了课题的不足之处;并规划了课题的未来的目标和任务。
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