WSe2/C60异质结界面电荷转移与自旋极化动力学研究

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作为一种新型半导体材料,二维过渡金属硫族化合物(Transition Metal Dichalcogenides,TMDs)具有较强的光和物质相互作用与自旋-能谷锁定特性,是设计新一代光电器件与自旋电子学器件的重要候选材料之一。然而,由于该类最薄可达原子级厚度的材料中介电屏蔽效应较小,且存在量子限域效应,其中的电子-空穴对之间库伦相互作用较强,因此该类材料中激发态物种数目衰减较快;同时,由于紧密束缚的电子与空穴之间交换相互作用较强,二维TMDs自旋极化寿命也较短,这两个特性在一定程度上限制了其应用。为解决这一问题,本论文选取常见的WSe2半导体作为研究对象,以单层WSe2/C60分子这一II型异质结为模型体系,主要通过稳态荧光光谱测试与瞬态透射光谱测试手段对其光激发下界面载流子行为进行了研究。稳态荧光光谱测试结果表明,单层WSe2/C60异质结中WSe2荧光发生猝灭;瞬态透射光谱测试结果表明,光激发下,单层WSe2中的电子可以超快(~1 ps)转移到C60分子层并实现激子解离,转移进C60分子层中的电子将在其中发生扩散,室温下该体系中将形成长寿命(~1 ns)的电荷分离态。这一结果为单层WSe2/有机分子异质结用于光电传感器、光电探测器等器件的制作提供了可能。基于对单层WSe2/C60异质结界面的超快动力学过程图像的认知,我们进一步设计圆偏振光泵浦-探测的瞬态透射光谱测试,研究了该体系中WSe2的自旋极化动力学。实验结果表明,室温下异质结中单层WSe2空穴的自旋极化寿命比独立的单层WSe2中激子的自旋极化寿命延长了两个数量级,长达约60 ps。这一结果证明了TMDs与有机分子形成的II型异质结体系可以通过超快的界面电子转移促进激子解离,在一定程度上抑制电子-空穴交换相互作用,实现TMDs空穴自旋极化寿命的延长。这一结果对于基于自旋和能谷的信息存储与信息处理器件的设计具有指导意义。
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