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Ti3C2Tx MXene是一种具备优异导电性和大比表面积等诸多优点的二维材料,在电磁波屏蔽领域有着广阔的应用前景。然而Ti3C2Tx MXene在制备成电磁屏蔽材料时容易发生片层堆叠,难以发挥其二维材料的诸多优势,因而将MXene进行三维多孔化是其作为轻质高效电磁屏蔽材料的重要发展方向。三维多孔MXene材料的孔径和其密度、导电性密切相关,目前的研究中对多孔MXene内梯度孔搭配的研究尚不明确,对其在K波段的电磁屏蔽性能也缺乏探究。本文通过简单可控的模板法,通过使用不同尺寸的PMMA模板来调控孔径的大小,成功制备了均质孔Ti3C2Tx材料与梯度孔的Ti3C2Tx薄膜材料,探究了PMMA模板制备蜂窝结构Ti3C2Tx材料的制备工艺、电磁屏蔽性能及其电磁屏蔽机理。使用LiF+HCl刻蚀法与超声剥离制备了寡层Ti3C2Tx MXene水相分散液,Ti3C2Tx通过氢键可以自组装在PMMA模板表面,通过控制二者质量比可以改变PMMA微球表面包裹Ti3C2Tx厚度。为了获得良好的球壳结构,当模板球直径为1.8μm时,PMMA微球与Ti3C2Tx质量比最多为4:1;而当模板球直径为5μm时,最多为2:1。制备的蜂窝多孔Ti3C2Tx材料密度大幅降低,同时孔隙的引入增强了电磁波在材料内部的多重散射和损耗,提高了材料对电磁波吸收损耗的能力,从而具备了比等质量Ti3C2Tx MXene更优秀的电磁屏蔽性能。10 wt%填充的1.8μm孔径均质孔Ti3C2Tx蜂窝结构材料,Ku波段的电磁屏蔽最高可达34.58 dB;10 wt%填充的5μm孔径均质孔Ti3C2Tx蜂窝结构材料,电磁屏蔽最高可达32.89 dB。而将两种均孔Ti3C2Tx材料以1:3的质量比混合组成级配孔时,Ku波段电磁屏蔽最高达到了43.92 dB。将这种结构通过真空辅助抽滤法制备成蜂窝多孔Ti3C2Tx薄膜,相比于等质量的密叠Ti3C2Tx MXene薄膜,多孔Ti3C2Tx的电导率均有下降,且孔径越大下降越明显。同时蜂窝多孔结构的引入可以提高薄膜在K波段的电磁屏蔽性能。厚度为90.2μm的1.8μm孔径均质孔Ti3C2Tx薄膜,在K波段的电磁屏蔽值最大可以达到62.94 dB(绝对屏蔽效能SSE/t达66475.38 dB·cm~2·g-1);均值达到了60.33 dB,较等质量的密叠Ti3C2Tx MXene薄膜性能超出了54%。当不同孔径混合成级配孔Ti3C2Tx薄膜时,由于不同孔径混合带来的薄膜厚度增加与孔隙分布优化,级配孔Ti3C2Tx薄膜在K波段内的电磁屏蔽性能进一步增强。当5μm与1.8μm孔径以模板质量1:1的方式搭配时,厚度为99.5μm的级配孔薄膜在K波段内电磁屏蔽值最大为71.41 dB(SSE/t达到75419.23dB·cm~2·g-1),电磁屏蔽均值也达到了62.33 dB,较等质量的密叠Ti3C2Tx MXene薄膜超出了60%。这表明不同孔径组成的级配孔结构对蜂窝结构Ti3C2Tx薄膜的电磁屏蔽性能有增益作用。此外采用了真空浸渍聚二甲基硅氧烷(PDMS)法,将蜂窝结构Ti3C2Tx薄膜浸渍上PDMS,可以有效的延缓蜂窝结构Ti3C2Tx薄膜的氧化,这种复合有望解决Ti3C2Tx材料耐久性差的问题。