钒酸钐基催化剂的制备及其光催化性能的研究

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自1972年以来,半导体光催化技术以其在环境和能源领域较高的应用前景得到了科学界的广泛关注。TiO2具有无毒、稳定、较好的光催化活性等优点,使其成为研究最为广泛的光催化剂之一。但是TiO2禁带较宽,只能被紫外光激发,量子效率较低,限制了它的广泛应用。因此,为了更好地利用太阳能,可见光响应新型光催化材料的研发逐渐成为光催化研究的热点之一。SmVO4半导体具有中等宽度的能带间隙,可吸收可见光,文献报道该半导体在可见光照射下可有效的降解丙酮,具有较好的前景发展成为高效的可见光催化剂,因此,本论文围绕SmVO4半导体在新型光催化材料的研发方面做了以下工作。1、通过简单的研磨-焙烧法成功的制备出了一系列可见光响应的g-C3N4-SmVO4复合催化剂,并考察了g-C3N4浓度和焙烧温度对复合催化剂光催化性能的影响。结果表明,当焙烧温度为450℃并且g-C3N4实际含量为50.5wt.%的时候,催化剂在可见光下降解罗丹明B的活性最好。运用XRD、 FT-IR、XPS对催化剂的结构进行了表征,运用UV-vis、PL对催化剂的光学性质进行了表征,运用光电化学法对催化剂的光电流进行了研究。基于表征结果,g-C3N4-SmVO4复合催化剂的高活性可归因于g-C3N4和SmVO4具有合适的能带电势,形成了异质结结构,光生电子和空穴可在催化剂中定向的迁移而提高电子和空穴的分离效率。2、通过简单的沉淀法制备出了AgBr-SmVO4复合催化剂,考察了催化剂用量、染料浓度、染料种类和截止波长对其光催化降解染料活性的影响,并运用BET、XRD、XPS、SEM、TEM、UV-vis等方法对催化剂的比表面、形貌、结构、光学性能进行了研究。实验结果表明AgBr-SmVO4催化剂在可见光下表现出非常好的光催化性能,30min内即可使20ppm的RhB完全脱色。此外,该催化剂还表现出非常好的稳定性,循环六次活性未见降低。通过结构表征发现AgBr-SmVO4复合催化剂在光催化反应过程中转变成Ag-AgBr-SmVO4体系。Ag、AgBr和SmVO4三者的协同耦合作用及Ag纳米粒子的等离子体效应使AgBr-SmVO4复合催化剂具有较高的光催化活性。3、基于相同的原理,通过研磨-焙烧法制备出了AgI-SmVO4复合催化剂,在可见光下其同样表现出较好的光催化性能。其中40wt.%AgI-SmVO4具有最好的活性,在可见光下照射30min,其对RhB的降解率可达99.9%,对反应前后的溶液进行化学耗氧量测试,结果显示其对RhB溶液的有机物去除率可达87%。AgI-SmVO4催化剂的高活性同样可归因于Ag、AgI和SmVO4的协同耦合作用及Ag纳米粒子的等离子体效应。
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