铅基卤化物钙钛矿量子点的光物理性质及其稳定性研究

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铅基卤化物钙钛矿量子点(CsPbX3 PQDs,X=I、Br、Cl)因高荧光量子产率(PL QY)、窄半高宽(FWHM)、发光波长可调等优异的光学性质而备受关注。尽管CsPbX3 PQDs在光电器件领域存在广阔的应用前景,但其固有的不稳定性严重阻碍了其商业化进程。目前,CsPbX3PQDs合成策略主要为热注入法和室温过饱和重结晶法,但它们均存在相应的问题。比如热注入法合成过程需要高温及惰性气体保护;过饱和重结晶法使用DMF、DMSO等极性溶剂溶解钙钛矿前体是有限的,且制备高碘组分Cs Pb Br3-xIx PQDs仍然面临挑战。虽然对PQDs施加表面涂层或者将其嵌入有机/无机材料能改善不稳定性,但是,有机基体耐热性较差,而无机材料周围的厚壳层会对PQDs光学性质产生影响。因此,寻找新的解决CsPbX3PQDs不稳定性方案是有必要的。为了克服这些问题,本文针对CsPbX3PQDs制备工艺及稳定性策略做出了调整和优化,具体工作如下:(1)提出一种新的合成策略。通过直接加热辛烷中的钙钛矿前体来获得空气稳定的全无机PQDs,可简单地调控卤化物组成或自身尺寸,使发射光谱覆盖整个可见光区域。此外,辛烷中的PQDs可以在空气中稳定存储半年以上,且PQDs的薄膜也表现出良好的热稳定性和空气稳定性,尤其是高碘组分Cs Pb Br3-xIxPQDs。PQDs可与PDMS混合用作蓝光LED芯片的颜色转换层,实现高质量白光LED。经优化的器件在15 m A电流密度下展示出发光效率为40.3 lm W-1,坐标值为(0.32,0.33)的纯白光。这项工作为多色彩LED、背光显示器和其它相关光电器件的应用做了铺垫。(2)通过氨基改性六方氮化硼(h-BN)白色石墨烯(BNWG)表面负载PQDs获得高发光、超稳定的荧光粉(PQDs-BNWG),这种结构设计可以有效抑制PL衰减,增强热稳定性,并实现高稳定性的白光LED。合成过程简单,几分钟即可完成,可用于规模生产。与裸露PQDs相比,它可以保留出色的光学性能。其中,高PL QY和热稳定性主要源于BNWG表面高透明性和导热性,并将PQDs彼此隔离。另外,将PQDs-BNWG纳米复合材料分散在PDMS中以形成多色油墨,展示出高PL QY和宽色域。
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