【摘 要】
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聚酰亚胺（PI）因其优异的耐热性、力学性能,良好的尺寸稳定性和耐化学腐蚀性等,在集成电器、通讯基材和柔性显示等领域有着广泛的应用。传统芳香族PI普遍存在溶解性差、透光率低和介电常数高等问题,这限制了其应用。PI侧基对其性能有很大的影响,通过引入合适的侧基,可以同时提高PI材料的溶解性、光学性能和介电性能。本文先制备系列含侧羟基PI,再利用羟基的反应性引入大体积侧基和可交联丙烯酸酯基,研究不同种类的
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聚酰亚胺（PI）因其优异的耐热性、力学性能,良好的尺寸稳定性和耐化学腐蚀性等,在集成电器、通讯基材和柔性显示等领域有着广泛的应用。传统芳香族PI普遍存在溶解性差、透光率低和介电常数高等问题,这限制了其应用。PI侧基对其性能有很大的影响,通过引入合适的侧基,可以同时提高PI材料的溶解性、光学性能和介电性能。本文先制备系列含侧羟基PI,再利用羟基的反应性引入大体积侧基和可交联丙烯酸酯基,研究不同种类的侧基和交联对PI各项性能的影响规律。（1）选取两种含羟基二胺,3,3’-二羟基联苯胺（HAB）和2,2-双（3-氨基-4-羟基苯基）六氟丙烷（6FAP）,分别与三种二酐,4,4’-（4,4’-异丙基二苯氧基）二酞酸酐（BPADA）、4,4’-（六氟异丙烯）二酞酸酐（6FDA）和4,4’-氧二邻苯二甲酸酐（ODPA）,通过一步法聚合,得到六种含羟基聚酰亚胺（PI-OH）。六种PI-OH均具有较高的特性粘度（[η]）,在NMP中的[η]大于1.10 d L/g。极性侧羟基及其氢键作用使PI分子链堆砌紧密,赋予优异的力学性能,六种PI-OH薄膜的拉伸强度（TS）均超过120.0 MPa,拉伸模量（TM）均超过4.8 GPa。对于由同种二酐单体制备得到的PI-OH,二胺单体为HAB时的玻璃化转变温度（Tg）均高于6FAP,HAB-ODPA型PI的Tg为392℃,明显高于6FAP-ODPA型的298℃,这是因为HAB存在刚性联苯结构,可限制大分子中链段的运动。同时,六种PI-OH薄膜在极性溶剂中表现出良好的溶解性能。不过,它们的光学性能和介电性能较差,在450 nm的透光率普遍低于80.0%,1 MHz时的介电常数（k）大于3.00。（2）选取HAB-BPADA型PI-OH-1和6FAP-BPADA型PI-OH-2分别与丙酸酐、三异丙基氯硅烷和4-苄氧基苄醇进行羟基取代反应,得到对应的两种含酰氧侧基聚酰亚胺（PI-OA-1和PI-OA-2）,两种含硅醚侧基聚酰亚胺（PI-OSi-1和PI-OSi-2）以及两种含苄氧侧基聚酰亚胺（PI-OBe-1和PI-OBe-2）。结果表明,当侧羟基被低极性大体积侧基取代后,PI分子链间电荷转移络合效应（CTC）减弱,六种PI薄膜的光学性能显著提升,PI-OA-1和PI-OA-2截止波长分别由取代前的367 nm和364 nm降至358 nm和357 nm,在450 nm的透光率分别由57.9%和81.6%上升到74.3%和86.2%。羟基取代反应后,PI分子链自由体积增大,薄膜吸水率减小,六种PI薄膜的k明显下降,PI-OSi-2在1 MHz时的k为2.45,远低于PI-OH-2的3.33。此外,含大体积侧基PI薄膜不仅在极性溶剂中保持着良好的溶解性能,而且在非极性溶剂中的溶解能力显著提高,可在室温下溶解于氯仿、二氯甲烷和1,4-二氧六环等溶剂。（3）选取PI-OH-1和PI-OH-2分别与丙烯酸酐进行羟基取代反应,得到含丙烯酸酯侧基聚酰亚胺,再在制膜过程中将温度升至250℃进行热交联,制备出两种交联聚酰亚胺（PIC-OA-1和PIC-OA-2）。结果表明,PIC-OA-1和PIC-OA-2中的交联网络能有效阻碍PI分子链间的相对移动,减弱链段活动能力,二者的Tg分别高达346℃和309℃,与前述含大体积侧基PI薄膜相比,Tg提高了近100℃,并且超过了转化前的PI-OH-1和PI-OH-2（301℃和263℃）。同时,PIC-OA-1和PIC-OA-2薄膜依然表现出优于PI-OH的光学性能和介电性能,二者的截止波长分别为364 nm和362 nm,在450 nm的透光率为71.5%和82.2%,1 MHz时的k为2.75和2.70。
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