【摘 要】
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柴油车尾气中NOx的减排日益受到人们的关注,氨气选择性催化还原（NH3-SCR）技术可高效经济的去除柴油车尾气中的NOx,它的关键是高效、稳定和低成本的催化剂。菱沸石（CHA）小孔分子筛Cu-SSZ-13因具备高N2选择性和水热稳定性等优点成为柴油车尾气后处理系统NH3-SCR中最具潜力的催化剂。本文通过调整碱和模板剂配比成功制备了不同硅铝比的SSZ-13,并探究了铌掺杂对不同硅铝比Cu-SSZ-
【基金项目】
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国家自然科学基金（51308306）； 中华人民共和国科学技术部（2018YFC1802001）； 天津自然科学基金（18JCTPJC54100和14JCQNJC08400）；
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柴油车尾气中NOx的减排日益受到人们的关注,氨气选择性催化还原（NH3-SCR）技术可高效经济的去除柴油车尾气中的NOx,它的关键是高效、稳定和低成本的催化剂。菱沸石（CHA）小孔分子筛Cu-SSZ-13因具备高N2选择性和水热稳定性等优点成为柴油车尾气后处理系统NH3-SCR中最具潜力的催化剂。本文通过调整碱和模板剂配比成功制备了不同硅铝比的SSZ-13,并探究了铌掺杂对不同硅铝比Cu-SSZ-13高温段和低温段性能及抗SO2性能的影响,探究了Nb对Cu-SS-13活性位点(Cu2+和[Cu（OH）]+-Z)的影响,为改性Cu-SSZ-13性能提供了理论依据。（1）在Si/Al=11.8的SSZ-13中掺杂2.7%Cu,然后制备了Nby/Cu2.7%-SSZ-13催化剂（y=0.15-0.8%）。结果表明,Nb0.8%/Cu2.7%-SSZ-13具有优异的温度活性窗口和高温活性。与Cu2.7%-SSZ-13相比,Nb0.8%/Cu2.7%-SSZ-13高温性能在600-680°C间明显提高。通过表征分析发现,Nb掺杂增加了Cu2+数量,降低了Cu O含量,且与Cu发生相互作用增强了催化剂的氧化还原性,有效促进了Cu活性位点的反应速率,形成的Nb Ox增加了催化剂的表面酸性位点,使催化剂吸附更多的NH3。原位红外光谱（DRIFTS）表明,催化剂上吸附的NH3和NOx物种遵循Langmuir-Hinshelwood（L-H）反应路径。（2）在富Al-Cu-SSZ-13（Si/Al=6）中负载中等含量Cu并掺杂不同含量的Nb,结果表明,掺杂0.7%的Nb后Cu2%-SSZ-13的低温活性升高（100-275℃）,且Nb0.7%/Cu2%-SSZ-13具有优异的N2选择性和抗硫性。在150°C时,Nb0.7%/Cu2%-SSZ-13的NOx转化率达到65.8%,远高于Cu2%-SSZ-13的NOx转化率（34.6%）。表征结果显示,Nb0.7%/Cu2%-SSZ-13中的[Cu（OH）]+-Z活性位点数量增加,同时催化剂表面形成Nb=O,增加了Nb0.7%/Cu2%-SSZ-13催化剂的Br?nsted酸位点和Lewis酸位点,从而提高了催化剂NH3的吸附能力,动力学实验表明,0.7%Nb掺杂提高了催化剂反应速率。DRIFTS表征结果显示,Nb0.7%/Cu2%-SSZ-13可吸附更多硝酸盐物种,通过L-H路线与吸附在Lewis酸位点和Br?nsted酸位点上NH4+发生反应,同时发现Lewis酸位点在低温下发挥主要作用。
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