由二氧化碳(CO2)引发的全球变暖已经成为不争的事实，目前各国科学家正致力于CO2减排的研究。截止到目前，二氧化碳捕获与封存(CCS)技术是快速减少大气中CO2浓度最直接、有效的技术。由化石燃料燃烧产生的CO2气体占每年CO2总排放量的80％，其中由燃煤电厂烟道气产生的CO2约占化石燃料排放CO2总量的40％左右。因此控制电厂烟道气中CO2的排放对于控制温室效应加剧具有重要的意义。在CCS技术中，CO2捕获阶段的成本占据了该技术总成本的70％左右，因此CCS技术工业化的关键在于降低CO2的捕获成本。目前工业生产过程中，CO2捕获阶段大多采用液胺吸收法，该方法能有效去除烟道气中的CO2。然而在实际应用过程中，该方法出现了再生困难、设备腐蚀、再生成本高等缺点。与此同时，固体吸附剂吸收法由于具有操作条件温和、设备简单、对设备无腐蚀等优点，开始得到越来越多的关注与研究。固体吸附剂吸收法的关键在于高效CO2吸附剂的开发。　　本论文主要从新型固体吸附剂的设计、制备等方面着手，对吸附剂的CO2吸附性能进行评价，探讨吸附剂的构效关系及吸附机理。得到的主要结论如下:　　(1)介孔材料孔径的调控。采用均三甲苯(TMB)做扩孔剂，精细调控TMB的浓度，获得具有高比表面积、大孔径及孔容的介孔材料。通过SAXRD、N2吸脱附等温线、SEM、TEM等表征手段，考察了TMB对介孔材料结构、孔径以及形貌的影响。结果表明:调控TMB的浓度，可以调变介孔SiO2的孔道结构，孔径，孔容和比表面积。介孔材料的结构实现了从SBA-15到MLVs到MCFs的递变。这一变化是由于调节TMB的量可以分别改变胶束疏水基团和亲水基团的体积比，即调变胶束的堆积参数，从而进一步导致介孔SiO2的结构改变。研究结果表明，MLVs结构是由SBA-15结构演变而来的，而不是通过有机-无机前驱体分子自组装而来的。　　(2)纳米级HKUST-1颗粒的合成及CO2吸附性能评价。采用配位调控法，以NaAc和TEA作为去质子化试剂，研究了在硝酸铜和醋酸铜体系中，调控剂的类型以及浓度对HKUST-1粒径大小的影响，并测试了粒径大小对HKUST-1的CO2吸附性能的影响。采用CO2-TPD对HKUST-1吸附CO2的机理进行了研究。结果显示:在硝酸铜体系中，采用NaAc可以得到粒径为40 nm左右的HKUST-1，且保持了较高的比表面积。进一步精细调控NaAc的浓度，在无模板剂的前提下，合成出多级孔结构的纳米级HKUST-1颗粒，其CO2吸附量达到1.34mmol/g。然而，采用TEA得到的纳米级的HKUST-1颗粒聚集严重，造成比表面积明显下降。在醋酸铜体系中，采用TEA作为调控剂，得到粒径为40 nm左右的HKUST-1，且比表面积更高，晶体的结晶度也更高。加入调控剂，可以快速缩短HKUST-1的反应时间。以TEA为例，反应3h，HKUST-1-T1.5产率即可达到90％。CO2评价结果显示，纳米级HKUST-1比微米级HKUST-1的吸附量更大。吸附剂经过10次循环吸脱附后，其CO2吸附量几乎保持不变。　　(3)微介孔复合材料的制备及其CO2吸附性能评价。通过结合原位合成法和水热合成法，成功地合成出一系列不同负载量的HKUST-1/MCFs的复合材料。本实验方法提供了一种合成纳米级HKUST-1的方法，一方面MCFs表面的硅羟基为HKUST-1颗粒生长提供了一个锚点，促进纳米级HKUST-1颗粒的生成。另一方面，MCFs本身较高的热稳定性及耐水蒸气影响的性能，可以减少高温以及水蒸气对HKUST-1结构的影响。N2吸脱附实验结果说明在复合材料中微孔和介孔并存。CO2动态吸附穿透曲线结果表明，该复合材料在低压0.1 bar，30℃条件下的CO2吸附量得到进一步提升。在相同条件下，复合材料-2的吸附量达到1.40 mmol/g。此外，水热处理后的复合材料的CO2吸附量进一步增加。复合材料-2的CO2吸附量从1.40 mmol/g升高到1.68 mmol/g。一方面，这可能是由于复合材料中的介孔材料吸附的水分子能增加CO2的溶解能力;另一方面，可能是由于HKUST-1骨架中金属Cu中心的空的金属配位与H2O结合，通过静电力相互作用使得HKUST-1空的金属活性位与CO2分子之间的相互作用加强。N2吸脱附曲线结果表明，经过水热处理后的复合材料的CO2吸附量和材料本身的微孔体积百分数成正相关。