共价三嗪框架（Covalent Triazine Frameworks,简称CTFs）是一类新型有机多孔材料,它是由有机小分子单体通过环三聚反应制备而成。CTFs具有共轭程度高、氮含量丰富、稳定性好和比表面积高等特点,在光电、吸附、催化、储能,特别是光催化领域展现出广阔的应用前景。目前,CTFs在光催化水分解及CO2还原等方面取得了一定进展,但仍存在许多挑战:CTFs骨架大都是苯环类结构,缺少螯合位点,金属助催化剂在CTFs上分散较为困难,导致活性位点暴露少;CTFs结晶度有限,不利于光生激子分离和传输,光生激子易复合;粉末状CTFs可加工性差、难以实现器件化,粉末型悬浮颗粒光催化体系回收困难、难以规模化使用。为解决CTFs骨架缺少螯合位点、结晶性较低和可加工性差等问题,本文从功能性CTFs设计、结晶性CTFs合成策略以及厚度、尺寸可控的CTFs薄膜制备方法三个方面展开研究。主要内容如下:（1）设计了一种含联吡啶官能团的CTFs材料,以其作为载体实现了Co2+的原子级分散,构筑了高效的光催化CO2还原体系。针对目前存在的金属催化剂在CTFs上分散困难的问题,本文选择含联吡啶的醛基单体和脒基单体,通过醛脒缩聚法制备得到了骨架含联吡啶官能团的CTF-Bpy材料。该材料不仅具有高结晶性,较高的比表面积(900 m~2 g-1),还拥有较高的CO2吸附量（12 wt%）。利用CTF-Bpy孔壁上的联吡啶位点固定过渡金属Co2+,得到了高活性的光催化CO2还原体系（CTF-Bpy-Co）。X射线光电子能谱和同步辐射近边吸收谱证实CTF-Bpy-Co中Co2+呈单位点分布。采用Ru（Bpy）3Cl2为光敏剂、三乙醇胺为牺牲剂,CTF-Bpy-Co在可见光照射下还原CO2产生CO速率为1200μmol h-1 g-1。该体系在循环四次后仍具有较高的光催化活性。（2）提出了一种脂肪胺介导合成结晶性CTFs的策略。CTFs聚合反应可逆性低,难以制备高结晶性材料,本章利用脂肪胺与醛基单体发生反应形成席夫碱中间体,降低溶液中醛基单体浓度并调节反应可逆性,制备得到了结晶性和高比表面积(774m~2 g-1)的CTF-1。通过改变脂肪胺链段长度,得到了不同形貌的CTFs材料:纳米颗粒（CTF-1-C3）、纳米带（CTF-1-C6）和纳米片（CTF-1-C18）。当采用叔丁醇钾（t-Bu OK）为碱时,得到空心纳米管（CTF-1-C3-t-Bu OK）。其中,CTF-1-C3展现出高光催化产氢活性(10000μmol g-1 h-1),是无定形CTF-1的6倍。（3）提出了一种脂肪胺介导界面聚合制备CTFs薄膜的新方法。针对CTFs加工性差的问题,利用正己胺和对苯二甲醛反应得到席夫碱中间体,该中间体铺展在二甲基亚砜表面形成气液界面,通过该界面限域聚合反应,制备出透明、自支撑、可转移的CTFs薄膜。X射线衍射和散射实验均证实该薄膜具有一定程度的结晶性。通过改变单体浓度,可调控薄膜厚度（30～500 nm）;通过改变反应器尺寸,可调节薄膜的横向尺寸,最大可达18 cm,面积达250 cm~2。将该薄膜转移至玻璃基底,成功构筑了固载型光催化系统,该系统在可见光下表现出高光催化产氢活性(5.4 mmol m~2 h-1),在连续长时间（100 h+50 h）光照下保持稳定的H2释放。