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本文针对如何制备高稳定性和高催化活性的固定化的TiO2光催化剂和拓展二氧化钛的光吸收范围使TiO2在可见光下具有良好的光催化活性的问题,制备了LaxNy/TiO2/Ni和CuxNy/TiO2/Ti两种光催化薄膜电极,可大幅提高TiO2对可见光的响应能力,确定了最佳制备工艺;选择不同的载体利用不同的技术手段进行负载,应用于更广泛的废水类型,提高TiO2光电催化技术的应用范围。采用溶胶-凝胶法和浸渍提拉法制备了在可见光下具有良好光催化活性的LaxNy/TiO2/Ni薄膜电极;用阳极氧化法和电沉积法,以硝酸铜和尿素作为TiO2掺杂改性元素,以钛片作为阳极,石墨电极作为阴极,制备了在可见光下具有良好光催化活性的CuxNy/TiO2/Ti复合薄膜电极。对制备的LaxNy/TiO2/Ni薄膜电极表征,如XRD、SEM、UV-vis/DRS等,结果表明掺杂改性对二氧化钛的晶相结构无影响,但离子共掺杂能使二氧化钛的晶粒尺寸减小,并使二氧化钛在可见光的吸收带边红移,这使得改性后的二氧化钛具有可见光光响应能力。LaxNy/TiO2/Ni薄膜电极在可见光下对孔雀石绿光催化降解效率达到82.6%,光催化性能比纯TiO2提高了近三倍。正交试验表明:硝酸镧La3+的掺杂量为TiO2的主要影响因素,其次为尿素的掺杂量,温度的影响最小。采用最佳制备工艺制得了La0.2N20/TiO2/Ni(500)。孔雀石绿在10~30mg/L浓度下, La0.2N20/TiO2/Ni(500)对孔雀石绿的光电降解反应速率随浓度的增加而升高,当初始浓度超过30mg/L时,光电催化降解反应速率反而有所降低。随着溶液pH的逐渐上升,LaxNy/TiO2/Ni对孔雀石绿的去除效率随之上升, pH值为8时,降解速率达到最大值。随着外加电压值的升高,光电催化降解反应速效率随之升高,外加电压的最佳值为4V。随着温度的升高,孔雀石绿的光电催化降解效率明显上升。当溶液初始浓度为30mg L-1、光强度为80.1mWcm-2、外加偏电压为4V、pH为8和反应温度为318K时,降解反应速率达到最大。动力学分析表明: La0.2N20/TiO2对孔雀石绿光电催化降解符合一级反应动力学。La0.2N20/TiO2/Ni(500)薄膜电极对孔雀石绿进行光电降解反应,通过紫外-可见光谱和FTIR光谱表明孔雀石绿的降解非常彻底。其次,通过对CuxNy/TiO2/Ti复合薄膜电极进行XRD、UV-vis/DRS、FE-SEM、EDX表征手段分析,发现CuxNy/TiO2薄膜均匀致密的生长在Ti片表面,有明显的金红石晶相特征峰出现,由锐钛矿晶相和金红石晶相组成的混合晶相比任一单一晶相TiO2具有更优越的降解效率,有助于光催化活性的提高。CuxNy/TiO2/Ti复合薄膜电极的吸收带边和纯TiO2/Ti相比有40nm的红移,有助于对可见光的吸收。CuxNy/TiO2/Ti复合薄膜电极对腐殖酸溶液的降解,具有良好的可见光催化活性,尤其以Cu2N3/TiO2/Ti的光催化活性最高。采用Cu/N共掺杂TiO2薄膜电极在外加电压下,对垃圾渗滤液进行光电催化反应试验,对不同电压、电解质、浓度和温度等影响因素进行了探讨。在不同反应条件下,Cu2N3/TiO2/Ti薄膜电极对反渗透垃圾渗滤浓缩液光电催化降解反应的COD降解效果的影响,结果表明: Cu2N3/TiO2/Ti对反渗透垃圾渗滤浓缩液的光电降解反应速率随浓度的增加而降低,当初始COD浓度为730mg/L时,光电催化降解反应速率最高。随着溶液pH值的逐渐上升,Cu2N3/TiO2/Ti对反渗透垃圾渗滤浓缩液的去除效率随之降低,pH值为2时,降解速率达到最大值。光电催化降解反应速效率随着外加电压值的升高而升高,外加电压的最佳值为20V。随着温度的升高,反渗透垃圾渗滤浓缩液的光电催化降解效率明显上升。动力学分析表明: Cu2N3/TiO2/Ti对反渗透垃圾渗滤浓缩液光电催化氧化反应符合其ln(ctc)与反应时间t的线性回归模型,其表观速率常数kobs取决于溶液0初始pH (-lgH+),反渗透垃圾渗滤浓缩液初始浓度(c0),外加电压(V)。本文采用基于密度泛函理论模拟计算了La0.25N共掺杂TiO2、Cu0.0625掺杂TiO2、Cu0.125掺杂TiO2和Cu0.0625N掺杂TiO2的晶体结构、能隙、态密度。研究结果表明:La0.25N共掺杂TiO2后引起锐钛矿TiO2能带结构发生了很大变化,导带和价带的能带结构变得聚集,导带向低能方向移动使禁带宽度变窄,价带能带向高能方向上移,导致禁带宽度变窄,拓展了光谱响应范围。当Cu0.0625、 Cu0.125、和Cu0.0625N掺杂TiO2改性后,同样具有导带能带聚集、价带变宽的特点。同时,能带结构中出现了杂质能级,处于导带和价带中间,使导带底端到价带顶端的距离变小,导致禁带宽度变小。这些杂质能级可作为电子的捕获中心,有利于光生电子-空穴对的分离,并且还可以作为中间能级使价带中的电子先跃迁到杂质能级中,对于吸收能量较小的光子可再次跃迁到导带,导致吸收波长较长的光子被吸收,使锐钛矿型TiO2利用可见光成为可能。理论分析证实在上述元素掺杂TiO2后,二氧化钛在可见光波段的光吸收能力增强,拓宽了对光波的响应范围,具有良好的可见光光催化活性。