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CoX是近年来兴起的一种新型的储氢电极材料,其中x主要为B和P。我们在前人工作的基础上合成了CoSi电极材料,发现它具有优良的电化学储氢性能,是很有希望产业化的一类材料。在本论文中,着重研究了该材料的三个方面:合成方法及最佳合成条件的摸索;电极材料的微观结构和电化学性能研究;电极充放电的过程的机理研究。
在合成方法方面,主要采用了球磨法、高温固相合成法和电弧炉熔炼法。球磨法制备的材料的电化学性能与球磨时间有很大关系,球磨时间短的材料的容量较高,而时间长的循环稳定性更好一些。高温固相合成法合成的材料与烧结时间和烧结温度都有关系,综合性能较好的是在800℃下烧结24h的样品。电弧炉熔炼法制备的材料容量很低,但循环稳定性非常好。将其与MgNi合金进行复合能明显提高MgNi合金电极的循环寿命。
在研究方法上,主要采用了XRD、SEM、TEM、XPS等手段对材料进行了微观方面的形貌分析。我们发现不同的制备方法下合成的材料的微观状态是不同的。电化学性能研究包括了LAND、CV、EIS以及腐蚀曲线等测试。利用这些测试,比较了不同条件下电极的性能,如电极容量、循环寿命、抗腐蚀性能、反应电阻等。电化学研究是本论文的重点部分。
机理方面的研究主要集中在电极的放电过程方面。由于CoSi是一类新型的储氢材料,现在对它的放电机理不是很确定,特别是CoSffSiCo-H电对与Co/Co(OH)<,2>电对的放电过程相似,因此我们采用了一些测试方法和手段来检验CoSi电极的放电机理,结果表明该电极为储氢电极,虽然Co和Co(OH)<,2>的转化在电极中也会发生,但对电极放电容量贡献很小,Co(OH)<,2>生成后包覆在电极表面只是起到了保护膜的作用。