世界人口的不断增长和工业的快速发展加剧了人们对氨的需求,而自然界中大量的氮气需要被固定才能转化为生物可用的氨,传统的合成氨工艺（Haber-Bosch法）需要在高温（～500 ℃）、高压（～20 MPa）及催化剂的条件下进行,具有很大能耗。近几十年的研究发现,黄铁矿（FeS₂）在生命起源过程中可能扮演着重要的角色,发挥着固氮的作用。基于此,本论文利用基于密度泛函理论（density functional theory,DFT）的第一性原理计算方法,对氮、氢和氨在黄铁矿FeS₂（100）表面的吸附进行了理论研究,探讨了 FeS₂的固氮以及在合成氨过程中与氢和氮的相互作用。具体研究内容如下:（1）N原子和N₂分子在FeS₂（100）表面的吸附研究。构建了（1×1）和（2×2）两种不同重构形式的以S原子为表面层的FeS₂（100）表面。N原子和N₂在FeS₂（100）表面吸附时的最稳定位置均在Fe原子斜上方的近顶位。随表面上吸附的N原子覆盖度的增加,吸附稳定性逐渐降低。与N₂分子相比,N原子在FeS₂（100）表面的吸附更为稳定。（2）H原子和H₂分子在FeS₂（100）表面的吸附研究。H原子在FeS₂（100）表面上吸附时,最稳定的吸附位置为Fe原子斜上方的近顶位,并且吸附稳定性随H原子的覆盖度增加而减弱。而同为含H元素的H₂分子则很难吸附在FeS₂（100）表面上。（3）NH、NH₂和NH₃在FeS₂（100）表面的吸附研究。对比研究了 NH、NH₂和NH₃分别在以S原子和Fe原子为表面层的FeS₂（100）表面吸附的情况。在以S原子为表面层的FeS₂表面吸附时,NH吸附在S-Fe桥位的上方,而NH₂则吸附在S原子斜上方的近顶位。在以Fe原子为表面层的FeS₂（100）表面的吸附时,NH和NH₂的吸附位置均位于Fe原子斜上方的近顶位。NH₃在两种表面吸附时,吸附位置都在Fe原子斜上方的近顶位。从吸附稳定性来看,NH在FeS₂（100）表面的吸附稳定性强于NH₂,而NH₃吸附时的稳定性最弱,这些理论结果与实验结论进行了对比分析。此外对NH₃吸附时的覆盖度变化影响、态密度、电子布局分布等也进行了理论研究。