传统化石燃料的消耗带来了严重的全球环境问题和能源危机。为了满足社会和工业的进步,必须采取节能和环境友好的发展战略。电化学能源装置（如燃料电池、金属空气电池、水分解装置）由于其可再生能源和绿色反应条件,被广泛认为是很有前途的选择。然而,这些电极反应,如氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）等反应动力学缓慢,严重影响了这些能源装置的能效。开发高效的电催化剂是这些技术实际应用的关键。传统催化剂中,贵金属及其氧化物如铂（Pt）,钯（Pd）,氧化铱（Ir O2）和氧化钌（Ru O2）已被证明是高效的电催化剂。然而,贵金属基催化剂因其高昂的造价、低选择性、差的稳定性、易受腐蚀、耐甲醇性能差等而限制其规模化的实际应用。因此,探索新型高性价比、高效的催化剂仍然是一个巨大的挑战。在本论文中,我们通过简便的合成方法,如常温合成法、水浴法和水热法,设计并合成了一系列具有形貌结构特殊、催化活性高的钴基催化剂。进而对合成机理,催化剂性能以及反应机理进行了详细的讨论,并结合理论计算对构效关系进行了探讨。这些催化剂的性能和设计理念对发展能源转换与储存催化剂提供了新的思路。主要内容包含以下三个方面:（1）我们合成了一种由二维纳米片组成的三维花状氨基配位的氢氧化钴高效OER催化剂（α-Co（OH）2-NH2）,并结合理论计算研究了性能和机理。以乙酸钴、水合肼和氯化铵为原材料,通过简单温和的水热法,在120℃,6 h条件下成功获得催化剂。α-Co（OH）2-NH2催化剂在电流密度为10 m A cm-2处显示出一个较小的过电位（300 m V）,优于Ru O2（342 m V）和纯α-Co（OH）2（360 m V）。优秀的催化性能一方面是由于二维到三维的分级结构组装使其表面积增大、拥有更多的活性位点;另一方面是由于该催化剂具有特殊的活性位点。实验和理论计算研究表明,我们将N元素引入α-Co（OH）2,通过-NH2与Co2+结合的配位策略,使α-Co（OH）-NH2表现出出色的OER电催化活性和稳定性。（2）通过简便的加热合成方法获得了性能优秀的金属有机框架（MOFs）催化剂,探讨了性能与结构的关系。该催化剂的合成分为两步,第一步,由硝酸钴与2-甲基咪唑在常温条件下配位合成ZIF-67;第二步,将ZIF-67在管式炉中400℃加热。得到的ZIF-67-400在热解过程中形貌与结构均没有发生改变,仍然保持特殊的ZIF-67的十二面体结构,测试表明ZIF-67结构发生了局部改性。电化学表征显示ZIF-67-400催化剂表现出与商业Pt/C相当的ORR电催化活性,进而研究了优秀电催化性能的机理。（3）我们通过两步法合成了空心球状结构的Co-g-C3N4高效ORR催化剂,研究了性能和机理。以硝酸钴和具有丰富C和N含量的三聚氰胺为原料,首先通过水浴法使乙酸钴与三聚氰胺充分混合均匀;接着,通过热解使三聚氰胺与硝酸钴反应获得Co-g-C3N4。三聚氰胺在逐渐碳化的过程中与乙酸钴结合,形成一种空心球状结构,该球表面由石墨相结构的g-C3N4与钴纳米颗粒杂化组成。钴纳米颗粒与石墨相结构g-C3N4的的协同作用使Co-g-C3N4催化剂显示出与商业Pt/C相当的ORR性能和比商业Pt/C更好的耐甲醇性能。总之,本文通过理性设计,基于钴基非贵金属材料通过特殊配位、加热等方法,合成了具有特殊形貌与结构的新型钴基非贵金属催化剂,这些催化剂在ORR或OER方面展现了优秀的电催化性能,并揭示了性能与结构的关系,这对未来能源的转换与储存装置的研究提供了新的思路。