固载化离子液体催化剂的制备及转化CO2的应用

来源 :沈阳工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guojiaguangdian
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二氧化碳与环氧化合物进行环加成反应制备环状碳酸酯符合“绿色可持续发展”原则,不仅是实现节能减排和低碳经济发展的有效途径,还开辟了一条非石油原料的新路线,生产的环状碳酸酯在化工领域具有重要的应用价值。但二氧化碳化学性质极不活泼,在相对温和的条件下实现二氧化碳的化学固定和资源转化,催化剂的选择是关键。离子液体以其优异的催化性能广泛应用于二氧化碳的环加成反应,但离子液体自身的相态限制了二氧化碳的连续转化,因此越来越多的载体得以开发用来固载离子液体,实现固载化离子液体的非均相催化。本论文根据不同载体及离子液体的结构特点,制备高性能的固载化离子液体催化剂,并将其应用于釜式间歇及固定床连续反应中进行环加成反应评价,期待能为实现二氧化碳在工业生产中的连续转化提供新途径和新技术。第一类催化剂是以硅胶为载体,固载不同侧链长度的咪唑类离子液体催化体系,用于釜式反应器催化环氧丙烷与二氧化碳合成碳酸丙烯酯。实验数据表明,与单纯的离子液体比较,该催化体系表现出良好的催化活性,离子液体的烷基侧链长度对该催化体系有重要影响,离子液体的烷基侧链越长,其催化性能越好。SiO2/[C18MIM][Zn2Br5]的催化性能最佳,在最佳反应温度,反应压力,反应时间,催化剂用量条件下,环氧丙烷的转化率为99.7%,碳酸丙烯酯的选择性为96.3%,此催化剂的首次催化性能良好,但循环使用时催化剂的活性逐渐下降。第二类催化剂是以分子筛MCM-X为载体,固载功能化离子液体的催化体系。其中,MCM-X-[CeMIM]Cl/(ZnBr22在釜式催化环氧丙烷与二氧化碳环加成反应中表现出较高活性,这说明催化剂的酸性对环加成反应的影响较大,且催化剂酸性越强,催化反应效率越高。当催化温度为120℃,压力为2.5MPa,催化剂用量为2.0%时,转化率为100%,产率为97.4%。在此条件下,催化剂循环使用8次后,仍保持较高的催化活性,但多次使用后存在着离子液体活性组分流失现象。最后并对催化剂在环加成反应的催化作用机理进行了推断。第三类催化剂是以3-氯丙基三乙氧基硅烷(CPTES)为偶联剂,分别以分子筛MCM-X和SBA-15为载体,固载功能化离子液体的催化体系。该催化体系完成了硅烷偶联剂、分子筛及离子液体之间的高能化学键合,实现了固载化离子液体固定床连续催化转化二氧化碳。实验结果表明,MCM-X-CPTES-[AeMIM][Zn2Br5]在连续催化反应过程中表现出较好的催化活性及使用寿命,在反应温度为130℃,压力为2.0MPa,LHSV为0.75h-1,CO2/PO(mol/mol)为3:1的最优工艺条件下,连续催化反应50h后,碳酸丙烯酯的产率为61.6%。在相同反应条件下,分子筛SBA-15固载的氨基功能化离子液体催化剂SBA-15-CPTES-[AeMIM][Zn2Br5]效果更佳,在环加成反应连续进行200h后,碳酸丙烯酯的产率仍保持在70%以上。
其他文献
破甲弹是击毁装甲目标的有效武器之一。装甲防护技术的发展,促使破甲战斗部不断研究新结构、新设计技术和新试验技术,从而不断提高其攻击装甲的能力。本文以军队武器装备研究
知识经济时代,知识型员工是企业最宝贵的资源。由于各种原因,知识型员工频繁的流失,知识型员工的风险管理也就变成了企业人力资源管理的一大难题。文章从风险防范和风险控制
互联网金融是网络信息技术与资金融通业务相结合引发的一场新的去中介化的金融革命。同传统金融相比,互联网金融具有创新性、高效性、融合性、公正性等不可比拟的优势,同样,
目的:在建立大鼠脊髓损伤模型基础上,观察不同时间点IL—2对脊髓胶质细胞,神经元凋亡的影响,以期为临床急性脊髓损伤的治疗提供理论依据。 方法:健康成年大鼠72只,体重250
[目的]探讨髋臼骨折手术方法及相关并发症防治,以明确髋臼骨折最佳治疗方案。 [方法]手术治疗移位的髋臼骨折病人35例,所有骨折均按Letoure-Judet分类,根据骨折类型及移位方
珠玑巷传说是近世谱研究的一个环节。近世谱的问题之一是在追朔祖先上的难点。人们认识到如果要正确记载祖先系谱,四代之前的高祖就是极限,而实际上,追朔高祖之前祖先
会议
编制政府资产负债表是建立现代财政制度、实现国家治理体系和治理能力现代化的重要基础。国外学者在政府债务、政府资产估算及政府资产负债表的应用等方面的研究取得了丰硕的
采用直接合成放大法和溶剂—非溶剂重结晶法制备了一定量的3,6-二氨基-1,2,4,5-四嗪-1,4二氧化物(LAX112);在硼表面进行了氧化剂、氟聚合物和炸药的包覆,对其性能进行了测试;
风湿性心脏瓣膜病需行瓣膜手术的部分患者,特别是年龄超过50 岁者可能同时罹患冠状动脉粥样硬化性心脏病(简称冠心病,coronaryartery disease,CAD);而冠心病患者也可同时合并
显微血管吻合是显微外科的基础,其成功与否,决定着游离组织移植及再植的成败。传统的血管吻合方法即针线法,因操作复杂、耗时过长、血管内膜损伤较大等因素,造成血流通畅率不够理