煤是我国主要的能源消耗来源,近年来煤利用过程中产生的有毒污染气体和硫/氮氧化物等对大气环境造成的污染问题备受社会各界学者关注,开发一种高效经济的煤炭转化利用技术很有必要,煤化学链气化技术是一项能源利用的新型技术,具有提高能源利用效率、清洁环境的特点,煤中硒元素经气化过程释放到大气环境中带来的污染对清洁空气是一项很大的挑战。本研究通过流化床实验与热力学模拟结合的方法,系统地考察了煤化学链气化过程中硒元素的迁移转化行为以及反应温度、实验煤种、氧碳比和载氧体的循环使用次数对硒元素分布规律的影响,论文研究的具体内容及结论如下:1.基于最小吉布斯自由能法,利用HSC chemistry 6.0热力学分析软件模拟了温度由100℃到1000℃,压力为一个标准大气压的实验条件下,CuO/Ben载氧体对煤化学链气化过程中硒元素的释放及迁移转化规律的影响。热力学模拟分析结果表明,煤化学链气化过程中硒元素的存在形态受气化反应温度的影响,高温气化时,气相H2Se(g)为化学链气化过程硒的主要存在形态。随着反应温度的升高,生成的气相H2Se(g)的含量增多,CuO/Ben载氧体会与H2Se(g)反应生成Cu2Se存在于载氧体中。2.在流化床反应器中,选用陕西烟煤和CuO/Ben载氧体研究传统煤气化和煤化学链气化过程硒在气相、煤灰、载氧体中的迁移分布规律及其转化机制。结果表明,传统气化过程中气相H2Se(g)的含量约占90%以上,化学链气化过程中,硒的主要分布形式仍然是气相H2Se(g),但H2Se(g)的含量降低为73.65%,载氧体对硒的氧化吸附作用使得气相H2Se(g)的含量降低,载氧体中吸附的硒含量约19.07%,XPS表征表明,硒元素由气相硒迁移至载氧体中并以Cu2Se和单质硒的形式存在。3.在流化床反应器中,考察了实验煤种、氧碳比、反应温度、载氧体的循环次数对煤化学链气化过程硒在气相、煤灰和载氧体中分布的影响。煤化学链气化过程中,硒元素的分布规律对实验用到的陕西、宁夏、内蒙煤具有普遍适用性,随着反应温度由850℃增加至950℃,气相H2Se(g)的挥发量增多,燃料反应器中高温有促进煤中硒释放的作用,此外,氧碳比、循环次数的增加,使得气相H2Se(g)的含量有所降低,载氧体对硒的吸附能力增强,载氧体中固定的硒的含量增多,这一结论为化学链气化过程中硒的控制提供了理论依据。