【摘 要】
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C-H键是最简单的化学结构,广泛存在于天然产物以及石油化工产品之中。如何高效地将这些普遍存在的C-H键进行有效、温和、高效以及选择性转换成C-C,C-X键一直都是研究热点。C-
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C-H键是最简单的化学结构,广泛存在于天然产物以及石油化工产品之中。如何高效地将这些普遍存在的C-H键进行有效、温和、高效以及选择性转换成C-C,C-X键一直都是研究热点。C-H键的活化具有原子利用率高及步骤经济性等诸多优势。已报道的C-H键官能团化催化体系主要使用的是贵金属,如Pd,Rh,Ir。而第一过渡周期的金属,如Fe,Mn,Cu,由于其在地球储量丰富,近些年来得到了广泛的关注。此外这些金属也表现出与其他金属的不同的催化性质。因而对廉价金属性质的研究也是对金属催化模式的补充。本文的主要研究内容包括:第一部分:铜催化的醛腙及叠氮的[3+2]环化反应四氮唑化合物是一类重要的含氮杂环,不仅构成众多药物分子及天然产物生物碱的结构骨架,还在生命体之中充当羧酸的等配体。因而,合成此类含氮杂环化合物具有重要的研究价值。在本章中,我们利用醛腙和叠氮在铜盐的作用下高效地合成了一系列5-氨基取代的四氮唑化合物分子。第二部分:锰催化的吲哚2-位烯丙基化反应吲哚及其衍生物是天然含氮化合物的重要骨架。因此,对吲哚特定位点的化学修饰具有重要的合成意义。在本章中,我们通过在吲哚的N原子上引入嘧啶作为导向基团,以2-溴甲基丙烯酸乙酯为烯丙基源,成功地实现锰催化吲哚2-位的烯丙基化反应。此反应具有高效的选择性和良好的官能团容忍性。第三部分:铁催化的苯并取代二氢吡喃的合成研究二氢吡喃化合物是一类重要的杂环化合物,广泛应用于医学、材料科学等领域。关于此类化合物的研究内容也不断丰富。在本章中,我们采用自由基串联的策略,在Fe-H催化体系中一步构建了含氨基取代的二氢吡喃类化合物。
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