【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cells,PSCs）具有可低温溶液法制备、工艺流程简单、生产成本低廉、光电转换效率高等特点,给新型太阳能电池研究领域带来了前所未有的机遇。值得注意是,随着PSCs器件面积增大,其光电转换效率会明显下降,目前所报道的钙钛矿模组（PSMs）最高认证效率为21.4%（≈19.3 cm~2）远低于实验室最高认证效率25.7%（＜0.1 cm~2）。如何
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钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cells,PSCs）具有可低温溶液法制备、工艺流程简单、生产成本低廉、光电转换效率高等特点,给新型太阳能电池研究领域带来了前所未有的机遇。值得注意是,随着PSCs器件面积增大,其光电转换效率会明显下降,目前所报道的钙钛矿模组（PSMs）最高认证效率为21.4%（≈19.3 cm~2）远低于实验室最高认证效率25.7%（＜0.1 cm~2）。如何进一步提升PSMs的光电转换效率,缩小其与小面积器件之间的性能差距,逐渐成为PSCs研究热点。本论文分别从钙钛矿多晶薄膜晶界、钙钛矿/载流子传输层界面及钙钛矿/电极界面等器件关键表/界面展开系统的研究来提升PSMs的效率和稳定性。首先,从钙钛矿薄膜晶界调控入手,构筑钙钛矿/富勒烯衍生物体相异质结,钝化钙钛矿晶界缺陷,并在电子传输层/钙钛矿活性层界面沉积富勒烯衍生物缓冲层,协同促进光生载流子的输运与收集;其次,对空穴传输层/钙钛矿界面进行调控,优化界面能级,提高空穴提取效率,同时钝化界面缺陷,抑制离子迁移,进一步提升模组性能与稳定性;最后,采用氧调控策略对钙钛矿/电极界面进行化学改性和电学调控,实现了钙钛矿缺陷钝化和界面能级排布及界面接触的协同调控,从而全面提升了PSMs器件的光电转化性能及稳定性。具体研究内容如下:（1）基于富勒烯衍生物分子设计,采用表/界面工程协同策略,同时调控钙钛矿晶界和钙钛矿光电活性层/Sn O2电子传输层界面,提高PSCs效率和稳定性。研究表明,含氮（N）、氧（O）配位原子的富勒烯衍生物(双取代2,5-（二甲酯）C60富勒吡咯烷,bis-DMEC60)能有效钝化钙钛矿晶界缺陷,抑制载流子复合和离子迁移;同时,在钙钛矿/Sn O2界面引入氟取代富勒烯衍生物([6,6]-氟代苯基C61丁酸甲酯,FPCBM)缓冲层,钝化界面缺陷,改善钙钛矿多晶薄膜的形貌,显著提升界面电子传输性能,明显降低器件迟滞效应,同时提高光阳极稳定性。最终,基于真空闪蒸辅助溶液法成膜技术,制备出高效稳定大面积PSCs（1 cm~2）和6×6 cm~2光伏组件,分别获得了21.34%和18.86%的光电转换效率;封装组件经过1000小时湿热和连续光照稳定性测试后仍能保持其初始效率90%以上。（2）基于氧化石墨烯/溴铅铯量子点（GO/CsPbBr3QDs）交联复合物设计,调控钙钛矿/空穴传输层界面,提升界面稳定性并优化界面能级及空穴提取速率。通过Pb-O配位键将QDs交联在导电GO纳米片上形成GO/QDs复合物,GO部分取代QDs表面绝缘配体同时连接分散的QDs形成载流子传输网络,改善QDs的电学性能。GO/QDs复合物不仅有效钝化界面缺陷,而且增强界面空穴提取效率,降低由界面带来的电阻损失。基于此,PSMs获得了18.55%的光电转换效率（认证效率为17.85%）。另外,GO/QDs层作为阻挡层可有效抑制水汽的渗透及碘离子（I-）扩散。封装PSMs在85℃和60%相对湿度下存放1000 h效率仍能保持初始值的91%;器件在一个标准太阳光下连续光照1000 h能保持初始效率的90%。（3）基于氧调控碳电极策略改性钙钛矿/碳电极界面,提升碳电极空穴传输能力及改善界面接触特性。研究表明富氧碳电极表面含氧基团不仅能与Pb2+配位,还可产生掺杂效应提高碳电极功函数,增强碳电极空穴提取能力,减少电子–空穴对复合。同时,氧元素能够增大碳黑的晶面间距,增加碳电极比表面积,显著改善钙钛矿与碳电极界面接触,提升电极层的空穴收集效率。最终,基于氧调控策略制备了高效稳定的碳基无空穴传输PSCs,光电转换效率提升至15.7%;器件在连续光照500 h及长期存放2000 h仍能保持初始效率的95%以上。进一步将氧调控策略运用到光伏组件（有效面积60.08 cm~2）,其效率从11.16%提升至12.35%。
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