介孔催化剂对VOCs催化氧化的比较研究

来源 :武汉大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ccbeilu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是气溶胶颗粒物的前驱体,会造成环境污染,损害人体健康。催化氧化是去除VOCs比较有效的方法。二氧化硅具有较大的比表面积和均匀的孔径分布的特点,是VOCs催化氧化常用的催化剂载体和模板。本研究以介孔二氧化硅和商业二氧化硅为载体和模板,合成介孔锰氧化物、钴氧化物催化剂,探究了介孔结构对催化剂形貌和物理化学性质的影响,并研究了介孔结构以及VOCs分子结构对VOCs催化氧化的影响。(1)二氧化硅负载的锰氧化物催化剂的催化氧化活性由催化剂的性质和VOCs的结构等共同决定。对于烷烃的催化氧化,Mn/SBA-15的活性较差,其他具有更多的表面氧种的催化剂性能更好,表明更容易接触的表面活性位点的量是决定催化剂对烷烃催化氧化的关键因素。相比之下,对于在高温下发生的芳香烃的催化氧化,Mn/SBA-15活性最好,表明对于难以氧化的芳香烃,活性位点的质量而不是数量更为重要。与有序的介孔二氧化硅相比,商业二氧化硅对于大分子VOCs的催化氧化的活性更好,这是由于商业二氧化硅的孔道更短,孔结构更为开放,有利于大分子VOCs的传输,催化氧化的效果更好。(2)二氧化硅负载的钴氧化物催化剂的催化氧化活性同样是是由催化剂的性质和VOCs的类型等共同决定的,其中,Co/MCM-41的氢气初始还原温度最低,催化剂上的钻氧化物的可还原性最好,对不同VOCs分子的催化氧化的的活性都较好;Co/SBA-15的氢气初始还原温度最高,对于VOCs的催化氧化的活性较差。催化剂的还原能力是影响催化剂催化氧化活性的重要因素。对于大分子VOCs的催化氧化,Co/KIT-6孔径较大,三维的孔道结构对于大分子VOCs的传输阻力最小,对于大分子VOCs的催化氧化的活性较好,商业二氧化硅负载的钴氧化物催化剂孔道长度较短,晶粒尺寸较小,对于大分子VOCs的催化氧化的活性较好。这表明开放的孔道结构有利于大分子VOCs的传输,催化剂催化氧化的活性更好。(3)相对于商业二氧化硅为模板合成的介孔锰氧化物催化剂,以介孔二氧化硅为模板合成介孔锰氧化物催化剂对模板的孔道结构复制不完全,说明更开放的孔道结构有利于硝酸锰前驱体的传输,锰氧化物更容易复制模板的孔道结构。对于丙烷等小分子的催化氧化,催化剂的可还原性是重要的影响因素,可还原性越强,更有利于小分子VOCs的催化氧化。对于大分子VOCs的催化氧化,可接触活性位点的质量和数量同样重要,VOCs越容易接触到催化剂的高活性位点,催化氧化的活性相对更好。沉淀法合成的锰氧化物催化剂,孔道发达,有利于大分子VOCs的传输,对大分子VOCs的催化氧化活性较好。(4)与沉淀法合成的钴氧化物催化剂相比,以二氧化硅为模板合成介孔钴氧化物催化剂的可还原性较弱,对于VOCs的催化氧化的能力较差。催化剂的初始还原温度是丙烷催化氧化活性的重要的影响因素,而对于VOCs大分子的催化氧化,低温段还原峰的温度越低,可还原性越强,在催化氧化温度范围内提供的活性氧种越多,催化氧化活性越好。此外,较短的孔道长度与三维立体结构有利于大分子VOCs的传输,更利于催化氧化的进行。以商业二氧化硅合成的钴氧化物催化剂对于烷烃的催化氧化活性较好,但对于苯系物的催化氧化的活性较差。
其他文献
随着传感器硬件的发展,高光谱遥感影像的应用越来越广泛。其中,光谱特征与纹理特征作为高光谱遥感影像的重要信息来源,一直是遥感测绘领域的研究热点。然而高光谱遥感影像存
随着石油勘探、采矿和船舶运输业的蓬勃发展,海上石油泄漏事件不断发生,石油已成为海洋中的主要污染物。从溢油事故中溢出的石油并不总是漂浮的,由于其自身的性质和水环境条件将发生半潜或下沉。影响溢油沉潜的原因除了溢油本身理化性质的改变以外,颗粒物与溢油结合形成油-泥聚集体(Oil suspended aggregation,OSA)在石油沉潜的过程中也起着重要作用。但目前颗粒物使溢油沉潜的作用机制还没有被
随着科技和经济的飞速发展,人类面临的环境污染问题也日益严重。水污染,尤其是含有机物的工业染料废水排放和石油泄漏引起的污染,其治理逐渐成为研究的热点。气凝胶作为一类
2004年,Novoselov和Geim及其合作者成功地使用胶带从石墨上剥离出了石墨烯,由于其优异的电学性能、优异的机械性能、高导热性、大比表面积等,它在许多领域被称为“新材料之王
外宣纪录片为塑造和传播中国国家形象提供了有效途径。本项目选取《辉煌中国》的第六集《开放中国》进行模拟同传。《辉煌中国》中的解说词语言凝练优美,包含大量复杂多样的排比句。通过对汉英模拟同传材料的分析,本项目拟解决排比句修辞效果再现的困难,以提升外宣效果。根据是否有提挈语,本报告将排比句分为显性排比句和隐性排比句。基于德国功能理论派的目的论,本报告提出:(1)对于显性排比句,处理提挈语重复出现的情况有
周期结构由于其独特的电磁特性,在天线设计、微波工程、光学工程中都有着广泛应用,较为人所熟知的应用有:相控阵天线,频率选择表面,波导滤波器,有机太阳能电池,光子晶体以及
被誉为第四代固态照明光源的白光LED由于其低能耗、高能量转换效率、长寿命、环境友好等特点,受到广大研究人员的广泛关注。InGaN蓝光芯片结合YAG:Ce3+荧光粉是实现白光LED的
随着社会的快速发展,人们生活质量的提高,饮食结构也发生了改变,与之而来是相关慢性疾病的患病率日益增高,慢性疾病已成为现在社会公众健康的主要威胁。生活习惯的加快与饮食
针对我国多任务微纳卫星总体需求,传统的电源系统架构在系统配置和能源转换效率上难以满足超低电压母线电源系统可扩展化设计要求,需要高比功率太阳电池模块及结构一体化技术
活动块体作为构造活动的基本单元,其客观合理划分对研究区域地壳运动及其动力学有着重要意义。本文首先进行仿真模拟实验,验证了聚类分析用于块体划分的可行性,并在实验中模