【摘 要】
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近年来,过渡金属硫族化合物(TMDCs,Transition metal dichalcogenides)一直是凝聚态物理研究的热点[1-3],TMDCs是一种层状材料,二维TMDCs有着奇妙的物理特性,可以广泛应用于能量转换和收集,在未来的电子设备和光电设备中有着广泛的应用前景。只有几个原子厚度的半导体TMDCs由于量子限制效应表现出一些新奇的物理现象,例如原子级厚度的二硫化钼(MoS2)对氧化
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近年来,过渡金属硫族化合物(TMDCs,Transition metal dichalcogenides)一直是凝聚态物理研究的热点[1-3],TMDCs是一种层状材料,二维TMDCs有着奇妙的物理特性,可以广泛应用于能量转换和收集,在未来的电子设备和光电设备中有着广泛的应用前景。只有几个原子厚度的半导体TMDCs由于量子限制效应表现出一些新奇的物理现象,例如原子级厚度的二硫化钼(MoS2)对氧化还原反应有着显著的电催化作用[4];单层MoS2电子的自旋极化和谷极化[5];随着层厚的减少,二碲化钼(MoTe2)能带结构中能隙逐渐打开[6]等等[7]。而二维TMDCs中的缺陷又对材料本身的性质有着十分显著的影响。通过研究和理解TMDCs中缺陷的电子结构和性质,我们可以对材料本身的性质进行操纵。本文中,我们以二硒化钼(MoSe2)与二硒化铂(PtSe2)作为研究对象。利用分子束外延(MBE,Molecular beam epitaxy)的方法成功制备了表面具有较多缺陷的MoSe2和PtSe2薄膜,并通过扫描隧道显微镜(STM,Scanning tunneling microscopy)和扫描隧道谱(STS,Scanning tunneling spectroscopy)对其进行表征测量。本论文的主要结果如下:二维TMDCs作为一种二维材料,有着较高的表面积与体积比,使得二维TMDCs材料对外部环境变化十分敏感,并且范德瓦尔斯材料表面的惰性会使得二维TMDCs材料中的缺陷态或边界态显著增强。因此,超薄TMDCs薄膜中的点缺陷和线缺陷都会对材料本身的电子性质,光学性能和催化性能产生非常强烈的影响。本文选择MoSe2作为研究对象,我们通过MBE的方法生长出MoSe2薄膜,利用STM表征了表面缺陷的结构和电子性质。结果表明,二层的MoSe2的一类缺陷的STS谱上出现了一系列等间距的峰,但是第一级和第二级的能量间距是其他相邻能级能量间距的两倍。这一系列等能量间距的峰我们认为是缺陷中局域电子被激发向基态非辐射弛豫产生的振动态。振动态的第二级出现了缺失现象,振动态中的能量间距对应缺陷局域电子能级中振动能级能量间隔。对于振动态第二级缺失的原因,我们认为是由于自旋轨道耦合效应导致缺陷上被激发的电子通过系间窜越从激发单态过渡到激发三态导致激发态上第二能级电子的隧穿阻塞。我们通过自旋反转的非弹性隧道谱在发现四种缺陷的基态都是单自旋的,这表明他们都是有磁性的。如果我们能够证明磷光是缺陷振动态缺级的原因,就能够为操纵缺陷中的振动提供理论基础,从而进一步推动它们的应用。固有的二维磁性材料在自然界中是十分罕见的。大多数已经发现的二维磁性材料在大气中均表现出不稳定性,这些因素限制了二维磁性的深入研究和应用。因此,寻找在大气中就能产生磁性的二维材料变得尤为重要。根据理论计算,PtSe2中的Pt空位具有局域磁矩。在单层PtSe2中,Pt空位是一个反铁磁缺陷,并且具有约4.66μB的磁矩。在厚层的PtSe2中,最表层的PtSe2的Pt空位也有局域磁矩。本文利用MBE的方法生长出了1-5层PtSe2薄膜。我们发现了PtSe2随着层厚的增加从绝缘体向金属的转变,并使用STM发现了表面可能属于Pt空位的缺陷。在后续的实验中,我们可以通过极低温STM的非弹性电子隧穿谱探测薄层PtSe2上Pt空位的局域磁矩,还可以在厚层PtSe2上测量Pt空位引起的近藤效应。如果能够在Pt空位探测到局域磁矩,那么使用MBE的方法生长PtSe2就将成为一种从非磁性材料中获取磁性的一种手段,这将为我们调控TMDCs材料中的磁性开辟一条新的道路。
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