随着氮氧化物（NOx）排放的日益增多,大气污染愈发严重,国家对NOx排放标准实现了更为严格的控制。选择性催化剂还原法（NH₃-SCR）是烟气脱硝技术中应用较广且较为有效的一种技术。在SCR脱硝技术中,核心内容是催化剂。当前应该最为广泛的催化剂是V₂O₅-WO₃（MoO₃）/TiO₂催化剂,但其活性温度较高,窗口较窄,而且价格较昂贵,不能满足低温烟气NOx的脱除需要。因此,寻求高效、绿色的新型低温SCR脱硝催化剂,已成为国内外学者关注的热点。本文以不同种类的天然锰铁矿石原材料制备催化剂,研究其低温脱硝活性,主要研究了其制备条件及工况条件对天然锰铁矿石催化剂低温脱硝性能的影响;在此基础上,研究了性能较优的锰铁矿石催化剂抗碱金属、重金属及抗硫抗水性能;最后,模拟天然锰铁矿石催化剂制备了Mn-Fe-Al催化剂,研究天然锰铁矿石催化剂显示优越低温脱硝性能的主控活性元素及比例。采用XRF、XRD、N₂-吸附脱附、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD、SEM、TG等多种表征手段,分析催化剂的低温脱硝性能与其物理化学性质之间的关系。主要研究成果如下:（1）焙烧温度及天然锰铁矿石种类对催化剂脱硝性能影响较大,其中编号为矿石2的天然锰铁矿石在经过450℃焙烧5h后可获得最优的低温脱硝性能。在120℃,其脱硝效率达94%;在160-240℃温度区间内,其低温脱硝效率始终保持在约98%。（2）工况条件如进口NO浓度、O₂浓度、NH₃/NO比、空速比等对矿石2催化剂低温脱硝性能有一定影响,其脱硝效率随进口NO浓度增大而逐渐减小,尤其当进口NO浓度达到1200 ppm时,下降趋势较为明显;随O₂浓度或NH₃/NO比增加,其脱硝效率增加;空速比增大,其脱硝效率降低。（3）通过对矿石2催化剂暂态及吸附研究可知,氧气对SCR有很大的促进作用,是整个反应中的重要氧源;且矿石2催化剂对气态NH₃和NOx均有一定的吸附能力,由此推测矿石2催化剂表面发生的SCR脱硝反应可能同时遵循Langmuir-Hinshelwood（L-H）和Eley-Rideal（E-R）机理。（4）天然锰铁矿石低温脱硝性能的优劣受到多种理化性质影响,其中脱硝活性最高的矿石2催化剂的主要成分为Mn、Fe、Al和Si,且各元素比例为Mn:Fe:Al:Si=1.51:1.26:0.34:1;它经过焙烧处理后,矿石2中H₂Si₆O₁₃化合物氧化分解为SiO₂,同时产生Al₃Fe₅O₁₂,而且分散性最优。矿石2催化剂中Mn⁴⁺/Mn³⁺、Fe³⁺/Fe²⁺及O_?/(O_?（10）O_?（10）_（10）（46）_γ)的比例含量较高,且具有较强的还原性能、较多酸位点数目及较分散的活性物质,因此其脱硝活性较好。（5）矿石2（fresh）催化剂显示出较优的低温抗碱金属（K和Na）及重金属（Zn和Pb）性能,添加0.3%和0.5%K或者Na对矿石2（fresh）催化剂的低温脱硝性能影响不大,K中毒后的催化剂在140-220℃时脱硝效率稳定在93%左右。当0.3%或0.5%Na添加至fresh催化剂中,分别使其脱硝效率下降约1-2%和4-6%。采用N₂-吸附脱附、XPS、H₂-TPR和NH₃-TPD等手段对fresh、0.3K/fresh和0.5K/fresh催化剂表征分析得出,其具有较优抗碱金属K性能主要来自于两方面的共同作用。一方面是fresh催化剂中自身K含量高达0.83%,且碱金属K中毒后的催化剂比fresh催化剂含有更多的酸性位数量;另一方面,碱金属K中毒后,0.3K/fresh和0.5K/fresh催化剂的比表面积,Mn⁴⁺、Fe³⁺、Oα的浓度以及还原性均有所降低,这些促进和抑制作用的综合结果,使矿石2（fresh）催化剂显示出较好的抗碱金属K性能。（6）H₂O和SO₂的存在会对矿石2催化剂脱硝性能产生影响。当含有5%vol H₂O时,在180℃矿石2催化剂脱硝效率将降至89%左右;当含有100 ppm SO₂时,矿石2催化剂脱硝效率将降至65%;尤其当5%vol H₂O和100 ppm SO₂共同存在时,矿石2催化剂受到中毒的程度最大,脱硝效率仅为54.6%,但H₂O对矿石2催化剂属于非永久性失活,而SO₂对矿石2催化剂的失活属于永久性失活。热重及N₂-吸附脱附测试结果表明,催化剂失活的主要原因来自于硫酸铵和硫酸氢铵物质在其表面的生成,使比表面由51.6 m²·g^-1减小至33.4 m²·g^-1,堵塞了活性位点,降低了反应气体的活化;SEM-Mapping结果显示,矿石2催化剂表面活性氧化物被硫酸化,尤其是Fe和Al等氧化物,该种硫酸化属于永久性失活,因此使矿石2催化剂脱硝效率降低。（7）加入助剂Sn、Sm和Zr对矿石2抗硫抗水性能进行优化改进,发现未能使矿石2催化剂的抗硫性能得到提高,但助剂Sm和Zr的添加能够明显地提高矿石2催化剂的抗水性能。（8）通过水浴磁力搅拌法制备了Mn-Fe-Al系列催化剂,发现双组份催化剂（二元催化剂）及三元催化剂的脱硝活性明显优于单一组分催化剂（一元催化剂）,主要原因可能是活性组分间存在较强的协同作用,可以大大提高催化剂的催化活性。活性组分MnOx的存在能够大大提高催化剂低温脱硝性能,尤其是双组份MnOx和FeOx共同存在时,催化剂低温脱硝性能提高尤其明显。